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柔性和可穿戴电子设备的发展给其能源装置带来了新的挑战。超级电容器是一种同时具有双层电容器高功率密度,电池高能量密度的新型储能装置。然而,传统的超级电容器容易受到各种机械变形的影响,导致液体泄漏、化学腐蚀等安全问题,这些可能会对设备的功能造成不可逆的损害,并使其难以应用于柔性可穿戴电子设备。故内置的能源设备应该重量轻,无液体,以满足便携性的需要。并且这些装置也应该具有高拉伸性、任意变形性甚至自愈能力,以便在长期操作中能够承受重复变形或突然断裂。在这种情况下,使用固态聚合物水凝胶电解质的可拉伸和可自修复的柔性固态超级电容器（SCs）是理想的电源装置。但是开发基于水凝胶的柔性固态超级电容器仍存在几个瓶颈。首先,电极和水凝胶电解质之间的高界面阻抗导致了从电解质到电极的较大的电子传输和扩散电阻。其次,传统的聚合物的电解质缺乏固有的拉伸性或自愈合能力,受到各种机械变形的影响,导致液体泄漏、化学腐蚀等安全问题。本论文通过自由基聚合法合成了多重动态价键相互作用的超分子水凝胶电解质材料,将丙烯酸单体使用过硫酸铵为引发剂通过自由基聚合成聚丙烯酸,添加Fe3+作为交联剂,并在链中包裹单宁酸（TA）,单宁酸中高浓度的儿茶酚基团赋予凝胶高粘附性,再以氯化钾（KCl）中的K+和Cl-作为传输离子,成功制备了多功能TA-PAA-Fe3+/KCl超分子水凝胶（TPFGPE）。通过SEM对冻干状态的凝胶形貌进行了表征,对其离子电导率、机械性能、光学透明性、自愈合性能、粘附性及电解质行为进行了研究。具体内容如下:1.通过自由基聚合法将丙烯酸单体在引发剂过硫酸铵的引发下聚合成聚丙烯酸凝胶,在丙烯酸溶液中添加了Fe3+和多酚小分子单宁酸,以KCl为传输离子,制备的凝胶有500 nm到2μm的孔道结构,这种结构有利于导电离子在凝胶中的传输,从而达到高的离子电导率(24.82 m S cm-1)。并且研究了该凝胶的机械性能、自愈合性和粘附性,表明了该凝胶电解质在可穿戴电子器件的能源装置中的应用潜力。将宽度为0.5 cm的水凝胶拉伸至20 cm,凝胶拉伸至原来长度的40倍并不发生断裂,展示出优越的可拉伸性。并将凝胶进行切割,3 min后可快速自愈合成完整的凝胶,串联稳压电源可将小灯泡点亮。同时对凝胶的粘附性进行评估,发现可以吊起最高900 g的重物。这些性能使得由该凝胶组成的柔性固态超级电容器在受到各种机械变形的影响时,都不会发生液体泄漏、化学腐蚀等安全问题,是柔性电子器件中理想的电化学储能材料。2.深入研究了TA-PAA-Fe3+/KCl凝胶用作柔性固态超级电容器电解质的双电层电化学电容性能,并制作了PVA/H2SO4和PVA/KCl两种凝胶进行对比实验。分别以碳基材料,ZIF-67系列材料为电极材料,碳布为导电基底制备了电极,制备了活性炭@碳布、无孔ZIF-67@碳布（Bulk-ZIF-67@CC）和多孔ZIF-67@碳布（MP-ZIF-67@CC）电极。以活性炭为电极材料搭建的SCs在电流密度为1 m A cm-2下,电容可达到66.8 m F cm-2,相比于PVA/H2SO4(15.92 m F cm-2)和PVA/KCl(9.28 m F cm-2)凝胶电解质构建的柔性固态超级电容器具有更高的比能。该凝胶与Bulk-ZIF-67@CC构建的SCs在电流密度为0.5 m A cm-2下,电容可达10.29m F cm-2,能量密度最大可以达到1.425 m Wh cm-2,功率密度可达0.497 W cm-2,并且在电流密度为2 m A cm-2下进行恒电流充放电循环,在进行5000次充放电循环后比电容保持在初始值的93.56%,这些结果表明TPFGPE在SCs上的应用具有极大的优势,拥有高比能以及良好的循环稳定性。3.通过电沉积的方法在ZIF-67系列电极材料上再生长一层聚苯胺（PANI）,制备得到ZIF-67纳米片/PANI@碳布（NSs-ZIF-67/PANI@CC）、无孔ZIF-67/PANI@碳布（Bulk-ZIF-67/PANI@CC）、多孔ZIF-67/PANI@碳布（MP-ZIF-67/PANI@CC）电极,该凝胶与NSs-ZIF-67/PANI@CC构建的SCs在电流密度为10 m A cm-2下,电容高达2123 m F cm-2,能量密度为288.33 m Wh cm-2,功率密度达到5.01 W cm-2。相比于PVA/H2SO4(1337 m F cm-2)和PVA/KCl(1910 m F cm-2)凝胶与NSs-ZIF-67/PANI@CC构建的SCs在电流密度为10 m A cm-2下,电容高达2123 m F cm-2。以三个SCs串联作为供电装置,成功点亮一个功率为5W的LED灯泡。并且由Bulk-ZIF-67/PANI@CC电极以及MP-ZIF-67/PANI@CC电极与TPFGPE构建的SCs在电流密度为10 m A cm-2下,比电容分别达到1584m F cm-2以及2106 m F cm-2。在本章主要通过与不同的电极材料构建SCs,显示出其高的兼容性,也展示了该凝胶在储能器件上的应用。