Fenton试剂协同二氧化钛光催化氧化降解三氯乙酸及协同机理研究

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卤代乙酸(haloacetie acids,HAAs)是水体中氯化消毒的主要副产物,其具有沸点高、难降解、致癌风险大等特点。三氯乙酸(TrichloroacticAcid,TCAA)作为卤代乙酸(haloacetie acids,HAAs)的主要存在形式之一,目前已经被证实它是雄性老鼠肝脏肿瘤的潜在引诱剂,同时也会造成哺乳动物细胞的DNA链断裂及损伤。因此,研究TCAA绿色、安全、高效的去除方法及降解机理具有重要实际意义和科学价值。基于此,本课题开展Fenton试剂协同二氧化钛光催化氧化降解三氯乙酸及协同机理研究的工作。本文首先考察了不同实验条件对Fenton试剂、UV/TiO2及Fenton/UV/TiO2降解TCAA效率的影响;然后研究了各个反应过程中溶液pH的变化情况;其次建立了Fenton试剂、UV/TiO2及Fenton/UV/TiO2降解TCAA的反应动力学,计算了反应速率常数和半衰期;最后探讨了Fenton试剂对TiO2光催化降解TCAA的协同作用以及协同机理。研究结果表明:(1)在相同的实验条件下,Fenton试剂、UV/TiO2、Fenton/UV/TiO2降解TCAA的效率分别为8.76%、83.38%、99.78%,且反应过程中溶液pH均呈不断下降的趋势;(2)Fenton试剂、UV/TiO2、Fenton/UV/TiO2降解TCAA降解速率常数分别为0.0009min-1、0.0131min-1、0.0456min-1,对应的半衰期分别为770.16min、52.92min、15.20min;(3)Fenton试剂与TiO2光催化反应间存在较明显的协同效应,其协同机理主要体现在两个方面:一是紫外光激发Fe(OH)2+和H2O2分解产生更多的OH,二是Fenton试剂中部分被氧化成的Fe3+可与TiO2表面的光生电子结合被还原为Fe2+,抑制了光生电子与空穴的复合,从而提高了TiO2降解TCAA光催化的效率;(4)Fenton试剂协同TiO2光催化降解TCAA反应首先进行脱氯作用,然后OH降解TCAA脱氯中间体,最终生成二氧化碳、一氧化碳、盐酸和水等无毒无害的物质。由此可见,Fenton/UV/TiO2降解TCAA是一种安全、高效、节能的方法。
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