【摘 要】
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锂硫电池（Li-S）具有高能量密度(2600Wh kg-1)和高理论容量(1675mAh g-1),同时硫资源丰富,对环境友好,被认为是最具有商业潜力的二次电池之一。但是,锂硫电池的活性物质硫及其放电最终产物硫化锂（Li2S）导电性差,且中间体多硫化锂（Li PSs）溶解于有机电解液产生穿梭效应,活性物质丧失,导致其循环性能差,阻碍了商业化进程。为了解决上述问题,本论文从导电性,抑制多硫化锂穿梭效
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锂硫电池（Li-S）具有高能量密度(2600Wh kg-1)和高理论容量(1675mAh g-1),同时硫资源丰富,对环境友好,被认为是最具有商业潜力的二次电池之一。但是,锂硫电池的活性物质硫及其放电最终产物硫化锂（Li2S）导电性差,且中间体多硫化锂（Li PSs）溶解于有机电解液产生穿梭效应,活性物质丧失,导致其循环性能差,阻碍了商业化进程。为了解决上述问题,本论文从导电性,抑制多硫化锂穿梭效应两个方面设计并制备了两种新型锂硫电池正极材料,系统地探究了其作用机理以及电化学性能。主要研究内容如下:（1）开发了一种Ni-CeO2异质结掺杂碳纳米纤维（Ni-CeO2-CNF）作为硫主体,它结合了强吸附、高催化活性和良好导电性,其中多硫化锂锚定在异质结表面可以直接从集流体中获得电子,实现S8和Li2S之间的快速转换。因此,采用Ni-CeO2异质结掺杂碳纳米纤维硫正极（S@Ni-CeO2-CNF）的锂硫电池表现出优异的长期循环稳定性,即使在高倍率2C(1C=1675mA g-1)下,1000次循环后的容量衰减仅为0.046%。值得注意的是,在高达6mg cm-2的硫负载下,在0.1C条件循环50次后,可实现5.3mAh cm-2的高可逆面积容量。异质结修饰的硫正极有效地协调了多硫化锂的吸附和转化的热力学和动力学平衡,进一步发展了高性能锂硫电池。（2）过渡金属可以提供活性位点,加快催化可溶性多硫化锂的转化反应,提高氧化还原反应动力学,对于锂硫电池是非常理想的催化剂。但是,催化剂本身会与硫发生反应,导致其不稳定,催化活性位点减少,从而使硫的利用率不高和不能有效的抑制可溶性多硫化锂带来的穿梭效应。我们在此提出一种Ni-N配位策略稳定催化剂避免与硫发生反应,从理论和实验结果证明了Ni-N配位使Ni更加的稳定。这种Ni-N配位使其成为优异的催化剂,可加速硫氧化还原反应并有效地抑制穿梭效应。因此,Ni-N配位掺杂碳纳米纤维硫正极（S@Ni-N-CNF）表现出优异的电化学性能。在0.2C条件下起始放电比容量为1359.04mAh g-1,经过400次循环后仍然保持832.63mAh g-1,因此衰减非常缓慢。即使在高倍率2C条件下,1000圈循环中每个循环的容量衰减率仅为0.037%。硫负载高达5.4mAh cm-2时,经过50次循环后仍可保持4.93mAh cm-2的面容量。该工作加深了对锂硫电池催化机理的理解和为稳定催化剂的设计开辟了一条新途径。论文有47张图,6个表格,116篇参考文献
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