基于月桂烯的苯乙烯类热塑性弹性体的合成与结构性能研究

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月桂烯作为一种生物基链状单萜烯,具有和异戊二烯、丁二烯相似的化学结构,通过阴离子聚合将月桂烯引入到苯乙烯类热塑性弹性体中,可开发功能性的弹性体,进一步提高月桂烯的应用价值;此外,对含月桂烯这种长侧链结构的聚合物研究,可以进一步完善弹性体材料微观结构与宏观性能的关系,具有重要的理论意义与应用价值。本文的主要研究内容与结论如下:首先,在无调节剂的条件下设计合成不同月桂烯含量的苯乙烯-异戊二烯/月桂烯-苯乙烯热塑性弹性体(SIMS)。结果表明:月桂烯的含量由0增加到19.8%,3,4-PM结构由7.5%降低至5.6%,3,4-PI结构约为10%;DSC结果表明:SIMS玻璃化转变温度稳定在-66℃;随月桂烯的增加,SIMS损耗因子会出现先增高后减小的趋势,当月桂烯含量为11.3%时,达到最大值1.15;SIMS拉伸强度先升高后降低,其断裂伸长率逐渐增加,邵氏硬度逐渐降低。对SIMS采用镍系催化加氢得到了 HSIMS。结果表明:在相同的催化条件下,随月桂烯含量增加,HSIMS的加氢度逐渐降低,但总体加氢度均在96.7%以上;微观结构变化规律与SIMS一致;HSIMS的玻璃化转变温度逐渐增高,且均比未加氢的玻璃化转变温度高。随月桂烯含量的增加,HSIMS的损耗因子峰值会出现先增高后减小的变化趋势,当月桂烯含量为7.6%时,损耗因子峰值达到最大值1.45;随月桂烯含量的增加,HSIMS的拉伸强度逐渐降低,断裂伸长率逐渐增加,邵氏硬度逐渐降低。设计合成了苯乙烯-月桂烯/丁二烯-苯乙烯热塑性弹性体(SBMS)并对其微观结构与性能关系进行了研究。结果表明:SBMS中1,2-PB结构含量随月桂烯含量的增加先从11.2%降低至9%,之后基本稳定;月桂烯含量从0增加到70%,SBMS的玻璃化转变温度从-97.3℃增加到-67.4℃。少量月桂烯的加入使得SBMS的断裂伸长率大幅增加,但随月桂烯的含量进一步增加,SBMS的拉伸强度先增加后降低,断裂伸长率逐渐降低,邵氏硬度亦逐渐降低。采用镍系催化体系对SBMS加氢制备了 HSBMS。研究结果表明:月桂烯含量从9.1%增加至39.3%,HSBMS的总体加氢度在94.5%以上,其中丁二烯加氢度在97%以上,而月桂烯的加氢度从98.3%降至83.4%。加氢后玻璃化转变温度从-66.6℃增加至-36.6℃。随月桂烯含量的增加,HSBMS损耗因子峰值变化不明显,拉伸强度逐渐降低,断裂伸长率增加不明显,邵氏硬度变化不明显。最后,采用茂钛催化体系对SBMS加氢制备了部分氢化产物PHSBMS。结果表明:月桂烯含量从10%增加至52.2%,总加氢度从93.7%降至68%,其中丁二烯加氢度维持在95%左右,月桂烯的加氢度从84.3%降至11.6%。加氢后玻璃化转变温度从-70.5℃增加至-40.2℃。随月桂烯含量的增加,PHBMS损耗因子峰值逐渐增加,拉伸强度逐渐降低,断裂伸长率逐渐增加,邵氏硬度逐渐降低。
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