【摘 要】
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燃料电池和金属空气电池凭借其成本低、比能量高和环境友好等优点,引起了人们广泛的研究兴趣。然而,受限于阴极处缓慢的氧还原反应,电池的性能无法进一步提升,当前商业化的Pt/C催化剂受高昂的成本和较差的循环稳定性与抗甲醇毒性的影响,阻碍了其在上述电池设备中的进一步应用。因此,发展成本低廉、稳定性高和耐甲醇的非贵金属基催化剂成为了当前的研究目标。其中,铁基材料由于其低廉的成本和较高的催化活性成为了替代商业
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燃料电池和金属空气电池凭借其成本低、比能量高和环境友好等优点,引起了人们广泛的研究兴趣。然而,受限于阴极处缓慢的氧还原反应,电池的性能无法进一步提升,当前商业化的Pt/C催化剂受高昂的成本和较差的循环稳定性与抗甲醇毒性的影响,阻碍了其在上述电池设备中的进一步应用。因此,发展成本低廉、稳定性高和耐甲醇的非贵金属基催化剂成为了当前的研究目标。其中,铁基材料由于其低廉的成本和较高的催化活性成为了替代商业化的Pt/C催化剂的理想研究对象之一。当前,在氮掺杂碳（N/C）基底上负载的过渡金属铁类型材料展现出较高的ORR活性与稳定性,然而,大多数研究集中在Fe位点周围的原子结构对电荷排列的影响,而忽略了N/C基底对ORR活性的影响。本文通过对铁基氮掺杂碳材料进行设计与制备,通过形貌结构与电化学性能寻找性能最佳的铁基氮掺杂碳材料制备工艺,深入分析了N/C基底对铁基活性位点的作用。主要研究内容如下:（1）以ZnCo-ZIF作为前驱体模板,通过双氰胺树脂的包覆将Fe Co合金封装富氮基底中,热解制备Fe Co-N/C复合材料。具有最佳ORR活性的Fe Co-N/C催化剂的半波电位为0.82 V,具有优异的循环稳定性。对氮掺杂碳载体的作用进行了初步探究,在基底上负载金属活性位点对催化活性的影响顺序为:Fe Co合金>Fe3C>Co单质,不仅如此,Fe Co合金的活性还受其形貌结构的影响。（2）使用了配位法与模板法相结合,通过高温煅烧和酸洗工艺制备了在富氮碳基底上掺有高分散的Fe活性位点的分级多孔Fe-N/C催化剂。Fe-N/C-900材料表现出了良好的ORR活性(E1/2=0.835 V)和优异的循环稳定性。通过形貌结构表征和电化学测试发现在低活性的N/C基底上锚定高度分散的Fe活性位点可以大大提高材料的ORR催化活性。（3）使用一锅法制备多孔N/C载体,通过形貌结构与电化学性能表征探讨了氮掺杂对C载体催化活性的影响。进而使用二次煅烧工艺在N/C载体上原位负载高度分散的Fe-N活性位点以制备多孔Fe-N/C催化剂。其中在适量的掺N载体上制备得到的Fe-N/C催化剂具有最佳的催化活性,半波电位为0.856 V。此外,Fe-N/C还表现出优异的抗甲醇毒性和循环稳定性。通过表征发现当N/C载体上具有适当的N掺杂含量时,其在热解时对Fe的保护具有更高的能力,且适量的N掺杂可以提升Fe-N/C材料的催化活性,其活性来源于高分散的Fe和吡啶-N原子。本工作为制备铁基氮掺杂碳复合材料的载体设计、合成和应用提供了参考。
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