【摘 要】
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有机热电材料的热导率低,塞贝克系数较高,且具备有机材料制备工艺简单、加工成本低、材料资源丰富和高柔韧性等独特优势,在柔性、低成本热电应用方面具有广阔的前景。因此,同时开发构筑热电器件所必需的高性能n型和p型有机热电材料意义重大。然而,相比于广泛研究的p型材料,目前n型材料由于电导率和稳定性等方面的原因报道的种类较少。富勒烯及其衍生物作为性能优异的n型半导体材料,是一类非常理想的有机热电材料候选者。
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有机热电材料的热导率低,塞贝克系数较高,且具备有机材料制备工艺简单、加工成本低、材料资源丰富和高柔韧性等独特优势,在柔性、低成本热电应用方面具有广阔的前景。因此,同时开发构筑热电器件所必需的高性能n型和p型有机热电材料意义重大。然而,相比于广泛研究的p型材料,目前n型材料由于电导率和稳定性等方面的原因报道的种类较少。富勒烯及其衍生物作为性能优异的n型半导体材料,是一类非常理想的有机热电材料候选者。为了提高载流子浓度和电导率,热电材料通常需要进行极性掺杂剂的掺杂处理。在此过程中,掺杂剂与主体材料之间的相容性会直接影响掺杂效果。针对上述问题,本论文设计合成了离子型极性基团修饰的富勒烯衍生物,可以在不添加掺杂剂的条件下实现自掺杂效果,并表现出较好的热电性能。具体研究内容及结论如下:（1）设计合成了含有烷氧基团修饰的富勒烯C60衍生物PTEG系列（PTEG-1、PTe ET-1、PPEG-1）,而后将中性富勒烯侧链季铵盐化获得离子型极性基团修饰的富勒烯热电材料（PTEG-1-I、PTe ET-1-I、PPEG-1-I）。借助对阴离子碘离子的自掺杂能力,可避免外来掺杂剂分子引入后与主体材料与之间的相容性问题。实验结果表明,在同样掺杂浓度40 mol%下（N-DMBI为掺杂剂）,PTEG-1-I、PTe EG-1-I、PPEG-1-I三者的电导率分别为0.01 S cm,0.001 S cm,0.003 S cm,功率因子分别为0.05μW m-1 K-2,0.03μW m-1 K-2,0.1μW m-1 K-2。在本体系中,碘离子的自掺杂效果不理想,性能最好的PPEG-1-I电导率也仅为10-5 S cm。（2）设计合成了不同数量季铵盐侧链修饰的PCBM离子型富勒烯衍生物（PCBB-N-I、PCBB-3N-3I、PCBB-3N-3Cl、PCBB-3N-3OH）。热电性能测试结果表明,在没有掺杂剂的存在下,PCBB-N-I与PCBB-3N-3I均表现出了较好的自掺杂效果,相比于PTEG-1-I具有更高的电导率（＞0.001 S cm）和塞贝克系数(绝对值＞400μV K-1)。其中PCBB-3N-3I相比于PCBB-N-I由于存在更多的掺杂位点,表现出更好的自掺杂效果。在自掺杂的情况下,PCBB-3N-3I电导率可达0.015 S cm,塞贝克系数为-426μV K-1,功率因子为0.28μW m-1 K-2。离子型极性基团修饰的富勒烯衍生物首次被应用至有机热电领域,并且获得了较高的电导率,塞贝克系数以及功率因子。本论文获得的一系列富勒烯衍生物一方面丰富了热电材料类型,另一方面可为溶液加工的高性能富勒烯热电材料的设
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