【摘 要】
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糠醛(FAL)作为最有价值的生物质平台分子之一,可以通过加氢制备得到糠醇(FOL)。而糠醇不但可以作为合成各种树脂、果酸、增塑剂和火箭燃料的原料,而且还广泛应用于染料、合成纤维、农药等领域。因此,制备高效的催化剂来催化糠醛选择加氢制备糠醇是非常有意义的。在本文中,将Pt作为主要的活性物种,以氯化铵修饰的g-C3N4作为载体,采超声浸渍辅助乙二醇还原法来将Pt纳米粒子锚定在不同结构的g-C3N4载体
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糠醛(FAL)作为最有价值的生物质平台分子之一,可以通过加氢制备得到糠醇(FOL)。而糠醇不但可以作为合成各种树脂、果酸、增塑剂和火箭燃料的原料,而且还广泛应用于染料、合成纤维、农药等领域。因此,制备高效的催化剂来催化糠醛选择加氢制备糠醇是非常有意义的。在本文中,将Pt作为主要的活性物种,以氯化铵修饰的g-C3N4作为载体,采超声浸渍辅助乙二醇还原法来将Pt纳米粒子锚定在不同结构的g-C3N4载体上,得到了不同的催化剂,应用于催化糠醛选择加氢反应中。研究发现加入氯化铵的量的不同会影响催化剂的活性,其中Pt/m-CN-2催化剂可以实现98.5%的糠醛转化率和99.3%的糠醇选择性。经过XRD、XPS、ICP-OES、SEM、TEM,氮气吸附脱附和元素分析系列表征发现,氯化铵的修饰可以改变载体表面氮物种的分布从而优化Pt的锚定环境,影响Pt纳米粒子的成核与分散,进而优化活性物种Pt的电子和几何结构,提高催化剂的催化活性和选择性。采用尿素-三聚氰胺双前驱体法制备了不同N缺陷程度的g-C3N4载体。同样采用了超声浸渍辅助乙二醇还原法来将Pt纳米粒子锚定在不同缺陷的g-C3N4载体上,并进行催化糠醛加氢反应活性测试。其中Pt/d-CN-10催化剂可以在温和的反应条件下实现100%的糠醛转化率和99.3%的糠醇选择性,同时该催化剂具有良好的重复使用性。使用XRD、SEM、TEM、ICP-OES,氮气吸附脱附等温线和元素分析表征手段研究了氮缺陷对于催化剂的结构和催化性能的影响,同时以Pt/d-CN-10催化剂探究了反应条件对催化性能的影响。研究表明催化剂中Pt~0为糠醛选择加氢制备糠醇的主要活性物种。
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