【摘 要】
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含硫燃料的大量使用会造成酸雨、雾霾等环境问题,因此对燃料油深度脱硫成为提高燃料油品质的重要目标。相比于加氢脱硫技术,吸附脱硫技术和氧化脱硫技术具有操作成本低、选择性高、辛烷值损失小等优点而倍受关注。因此,本文采用改性Na Y分子筛和铈钼复合氧化物作为脱硫剂,研究了它们在模拟汽/柴油中的脱硫性能。本文采用液相离子交换法和碱处理法分别制备了Cu Ag Y和B-Y吸附剂。使用XRD、N2吸附脱附、ICP
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含硫燃料的大量使用会造成酸雨、雾霾等环境问题,因此对燃料油深度脱硫成为提高燃料油品质的重要目标。相比于加氢脱硫技术,吸附脱硫技术和氧化脱硫技术具有操作成本低、选择性高、辛烷值损失小等优点而倍受关注。因此,本文采用改性Na Y分子筛和铈钼复合氧化物作为脱硫剂,研究了它们在模拟汽/柴油中的脱硫性能。本文采用液相离子交换法和碱处理法分别制备了Cu Ag Y和B-Y吸附剂。使用XRD、N2吸附脱附、ICP、XRF、SEM、TEM、FTIR和NH3-TPD表征手段对其物化性质和结构进行了分析。采用静态吸附方法测定吸附剂的饱和吸附硫容。结果表明,Cu Ag Y的饱和吸附硫容为60.98 mg S/g,能很好地脱除模型汽油中的噻吩,且该吸附剂经两次吸附-再生循环后能保持84.5%的初始硫容。采用吸附等温线和动力学方法对吸附噻吩过程进行研究,发现Sips模型和二级动力学模型能很好地描述该过程。吸附硫容的增加以及再生性能的提升得益于吸附剂稳定的结构。在B-Y系列吸附剂中,以0.75 M Na OH溶液、2 h处理条件制备的吸附剂脱除性能最好,脱除模型汽/柴油中噻吩和苯并噻吩的吸附硫容分别可达32.53mg S/g和30.54 mg S/g,与Na Y分子筛吸附硫容相比分别提高了62.1%和47.8%。该吸附剂经四次吸附-再生循环后分别能保持51.5%和40.4%的初始硫容。吸附硫容表现好归因于碱处理Na Y分子筛的多级孔道和酸性位,其中介孔有利于吸附质在吸附剂内快速扩散并接触活性位,增多的酸性位有利于更多的噻吩和苯并噻吩分子吸附。通过乙二醇热溶剂法制备了不同铈钼摩尔比的复合氧化物(Ce10-xMoxOβ),并考察其氧化脱除模型柴油中苯并噻吩的性能。除了部分上述表征手段,该章节还采用了Raman、EDS和XPS表征手段对其物化性质和结构进行分析。在393 K、常压、O2、不添加牺牲剂的条件下,Ce9Mo7Oβ脱硫剂对苯并噻吩的脱硫效果达100%,经过六次循环使用后,脱硫率仍保持在96%。氧化脱除效果好归因于Ce9Mo7Oβ微纳米结构和表面的化学活性氧含量。微纳米结构有利于反应物和产物的快速扩散和分离再生,化学活性氧则有利于氧化反应的进行。
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