【摘 要】
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在经济快速发展的今天,能源急速消耗、环境日益恶化成为制约人类社会前进的阻力,迫切需求新的能源技术。锌-空气电池（ZABs）作为一种集能源储存与能源转化技术于一身的新型电池技术,不仅可以作为电动车的动力电源,也可以作为蓄电池储存能源。然而,ZABs如同燃料电池一样受空气阴极上缓慢的氧还原和氧析出反应限制。目前,在商业上使用Pt基、Ir基、Ru基等贵金属催化剂解决缓慢的氧反应。但贵金属的价格昂贵、储量
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在经济快速发展的今天,能源急速消耗、环境日益恶化成为制约人类社会前进的阻力,迫切需求新的能源技术。锌-空气电池（ZABs）作为一种集能源储存与能源转化技术于一身的新型电池技术,不仅可以作为电动车的动力电源,也可以作为蓄电池储存能源。然而,ZABs如同燃料电池一样受空气阴极上缓慢的氧还原和氧析出反应限制。目前,在商业上使用Pt基、Ir基、Ru基等贵金属催化剂解决缓慢的氧反应。但贵金属的价格昂贵、储量稀少,严重制约了ZABs商业化,催化技术成为ZABs技术的一个瓶颈。开发替代贵金属催化剂的高效的低成本的双功能催化剂是的ZABs产业化的必由之路,在诸多的催化剂中氮掺杂碳基催化剂,由于良好的电催化活性与持久的稳定性,已成为双功能催化剂的研究热点。同时,F作为电负性最大的元素,有3对孤对电子,以F修饰氮掺杂碳基催化剂能改变相邻C上的电子云密度,更好的提高其电催化活性。因此,N、F共掺杂的碳基催化剂极有可能取代贵金属催化剂作为ZABs的空气电极催化剂。本论文以三聚氰胺/双氰胺为氮掺杂的碳骨架,通过高氟的聚偏氟乙烯（PVDF）/聚四氟乙烯（PTFE）修饰碳骨架,制备了一系列的过渡金属掺杂的碳基催化剂,并对其进行了深入研究,其主要内容如下:（1）以三聚氰胺和PVDF为前躯体,借鉴细胞色素c氧化酶（Cc O）的Fe/Cu双金属中心,制备了一系列的含Fe Cu双金属的N、F共掺杂碳基催化剂MPFexCuy。通过XRD和旋转圆盘分析发现其最佳碳化温度为850℃。同时当Fe Cu原子比为1:1时,该催化剂在酸性电解液中表现出良好的ORR活性。将催化剂组装成ZABs,在10 m A cm-2的电流下可维持110 h的稳定放电,高于商业Pt/C的80 h。（2）进一步对N、F共掺杂碳基催化剂的双功能催化活性进行研究,因Fe和Ni来源广泛、价格低廉、无毒无害和电催化性能优异,我们以其掺杂双氰胺和PTFE混合物,合成了DPT-FexNiy系列双功能催化剂。因Fe Ni原子比为2:1时形成了Fe0.64Ni0.36的金属间化合物,DPT-Fe2Ni1催化剂具有最强的双功能催化性能（ΔE=0.733 V）,优于商业Pt/C+Ru O2混合催化剂26 m V。此外,将DPT-Fe2Ni1作为ZABs空气电极催化剂组装电池具有优异的充放电稳定性,以及349.2 m W cm-2的峰值功率密度。（3）最后为了探究FeCoNi三金属对N、F共掺杂碳基催化剂的性能的影响,我们通过一锅法将三聚氰胺、PTFE和金属盐煅烧生成MPT-FexCoyNiz系列催化剂。通过旋转环盘分析发现无论是双掺杂Fe Co还是三掺杂FeCoNi较之单掺杂Fe的催化剂,更能提高ORR催化过程中四电子途径的占比,H2O2产率更低。同时以FeCoNi原子比为1:1:1时合成的MPT-Fe1Co1Ni1的双功能活性最佳ΔE=0.719 V,以其为阴极催化剂组装的ZABs表现出385.7 m W cm-2的峰值功率密度,以及300个循环的充放电稳定性。但是FeCoNi三金属对催化剂双功能活性影响的作用机理尚不明晰。
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