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氮氧化物（NOx）作为一种主要的大气污染物,对人类健康及环境有较大危害,如何有效脱除NOx已经成为研究者广泛关注的热点课题。氨选择还原法（NH3-SCR）被广泛应用于贫燃柴油机尾气和固定源烟气中NOx的消除。其中,针对移动源尾气中NOx的消除,Beta分子筛负载Fe催化剂是一种具有较好活性的NH3-SCR催化剂,但是由于尾气中存在的烃类化合物（如丙烯）会在Beta分子筛酸性位上聚合并形成积碳导致催化剂失活,一定程度上限制了该类催化剂的应用。基于上述背景,本论文提出了改善该类催化材料抗丙烯中毒性能的研究策略:通过机械混合的方法添加氧化物组分或通过离子交换的方法负载第二种金属离子对Fe-Beta进行改性,促进丙烯的部分氧化,抑制丙烯在催化剂表面聚合,从而提高该类催化剂在含丙烯气氛中NH3-SCR的反应活性。另外,针对固定源NH3-SCR催化剂,设计并构建了片状CoMn复合氧化物催化剂,系统研究了表面活泼氧物种和酸性位对此类催化剂低温NH3-SCR反应性能的影响机制,同时建立了该类催化剂的反应性能与结构间的构效关系。本论文主要获得以下研究成果:（1）基于过渡金属氧化物MnOx/CeO2优异的氧化性能,采用机械混合法制备了一系列Fe-Beta+MnOx/CeO2（FMC）催化剂,考察了其在含丙烯气氛中NH3-SCR反应性能。通过XRD、H2-TPR及XPS对复合催化剂的结构进行表征发现,在研磨焙烧的过程中,分子筛中的Fe与氧化物中的Mn发生了电子转移,并形成了可归属为（Mn0.983Fe0.017）2O3或Mn2O3的新物相,改善了催化剂的氧化还原性能。活性结果表明,Fe-Beta与MnOx/CeO2以质量比为1:1进行机械混合的催化剂具有最好的NH3-SCR活性,其 NOx 转化率在 200-400℃ 间均高于 90%（500 ppm NO,500 ppm NH3,500 ppm C3H6,10%O2,10%CO2,5%H2O and N2 balance,GHSV=80,000 h-1）。采用原位漫反射红外光谱和质谱相结合的方法,对反应过程进行深入研究发现,此类氧化物-分子筛复合催化剂可将C3H6部分氧化为含氧中间物种（主要为羰基C=Oads和羧基COO-ads）,抑制了 C3H6在分子筛表面的聚合,从而减弱了 C3H6与NOx在催化剂表面的竞争吸附。同时,C3H6部分氧化形成的含氧中间物种还可在较低温度与NOx发生反应,为NOx在低温转化提供了一条新的反应途径,促进了低温反应性能的提升。（2）利用富铝分子筛丰富的离子交换位,设计并制备了一系列Cu改性Fe-Beta的双金属分子筛催化剂,重点考察了其在含丙烯气氛中NH3-SCR反应活性,揭示了 Cu的加入对提高Fe-Beta抗丙烯中毒性能的影响机制。通过XRD、H2-TPR及UV-Vis-NIR对催化剂的结构及氧化还原性质进行了表征,发现在双金属分子筛中Cu与Fe均高度分散;在Cu含量较高的Cu6.8-Fe-Beta上,还存在小颗粒的CuOx（小于5 nm）。引入Cu后可提高催化剂的氧化还原能力,Cu6.8-Fe-Beta较Fe-Beta具有更好的C3H6氧化活性。含丙烯气氛中NH3-SCR的活性结果表明,Cu6.8-Fe-Beta的NOx转化率在较宽的温度范围（200-550℃）内均可达到 80%以上（500 ppm NO,500 ppm NH3,500 ppmC3H6,10%O2,10%CO2,5%H2O and N2 balance,GHSV=80,000 h-1）,同时具有较好的 N2 选择性。研究发现,Cu的加入可以促进C3H6物种的部分氧化,有效抑制C3H6在催化剂表面聚合形成积碳,从而减轻C3H6与反应物分子在催化剂表面的竞争吸附。此外,Cu6.8-Fe-Beta催化剂在750℃水热老化10 h后,仍能保持较高的NOx转化率。根据实际应用条件,调变双金属分子筛中Cu含量可调变催化剂的抗硫中毒性能,当Cu含量在1.2～2.3 wt%时,Cux-Fe-Beta催化剂具有较好的抗硫中毒性能。（3）为进一步优化锰基氧化物催化剂的低温NH3-SCR脱硝性能,制备了一系列具有片状形貌的CoMn复合氧化物。研究结果表明,250℃焙烧的CoMn复合氧化物（CoMn-LS-250）在 60℃即可达到 90%以上的 NOx转化率（500ppmNO,500ppm NH3,10%O2 and N2 balance,GHSV=80,000 h-1）,同时该样品具有最宽的反应温窗,其在300℃时仍能保持73.2%的活性。此外,该催化剂还具有良好的抗硫中毒性能,其在含H2O、SO2的气氛中300℃反应8 h后,NOx转化率仍高于90%（500 ppm NO,500 ppm NH3,10%O2,5%H2O,50 ppm SO2 and N2 balance,GHSV=80,000 h-1）。对其微观结构、表面化学状态及氧化还原性质进行表征发现,CoMn-LS-250优异的低温NH3-SCR活性与其表面丰富的Lewis酸位及较好的氧化还原能力直接相关。此外,采用质谱和原位漫反射红外光谱相结合的研究手段,揭示了 CoMn-LS-250表面NH3-SCR反应的机制:（i）NH3在Lewis酸性位上吸附,并由表面活泼氧物种将其转化为NH2（ads）物种;（ii）NO与NH2（ads）物种结合形成中间物种NH2-NO（ads）,其在较低温度分解生成N2和H2O。在此过程中,气相O2的作用是再生表面活泼氧物种,完成催化循环。