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混合层高度(Mixing layer height,MLH)是大气边界层的一个重要物理量。其量值的大小往往决定着近地层大气污染的扩散混合高度、浓度和负荷量等,并在一定程度上影响大气化学过程。高时空分辨率的MLH长期观测,有助于了解一个地区MLH的时空分布特征及其演变规律,提升大气边界层模式的模拟精度,改进通过气溶胶光学厚度(Aerosol optical depth,AOD)推算近地面颗粒物浓度的可信度,并有助于对区域污染形成机制的认知。华北平原作为中国大气污染最严重的区域之一,由于缺少长时间序列、高时空分辨率的MLH观测数据,导致对该地区MLH的时空分布特征认知不准确,严重影响着对该地区不同城市或区域重污染形成机制的研究进程,同时也影响污染预测预报的及时性和准确性,影响着“一市一策”精准治污环保措施的制定。 为弥补先前研究的不足,本研究于2009-2017年间在华北平原设置了多种尺度的MLH观测网络,利用激光云高仪首次获得了该地区长时间范围内的MLH高分辨率数据。本文以这些MLH观测数据为主,结合气象和污染物数据,分析了云高仪在华北平原地区的适用性以及MLH观测的代表性;探索了MLH的时空分布特征及成因;结合数值模式,对不同污染程度下混合层内气溶胶垂直分布的演变以及区域污染形成机制进行了重点研究,为华北平原污染的协同治理提供了高效、科学、合理的建议。 本文首先对云高仪在华北平原测定MLH和气溶胶廓线的方法学进行了研究。以气象探空廓线获取的边界层结构为基准,将其与云高仪观测的MLH进行比对,发现云高仪在大风导致的中性层结天气条件下存在低估,在沙尘过境时存在高估,但在重污染时的观测精度极高。结合常规气象数据以及PM10和PM2.5实测数据,对这两种天气条件下的MLH进行了筛除,筛除后的云高仪观测结果与气象廓线计算的结果十分吻合,相关系数大于0.9。以此为据,给出了云高仪观测结果的质控方案。除了MLH的观测外,云高仪还可以测定大气后向散射系数。为验证云高仪观测的后向散射系数的可靠性,将100m高度上的后向散射系数与近地面PM2.5的浓度进行比对,同时比对0-4500m高度范围内的后向散射系数积分与气溶胶光学厚度,验证了云高仪观测的后向散射系数可以用来表征气溶胶垂直分布。以上研究结果表明,云高仪探测的MLH以及后向散射系数廓线对分析华北平原地区重污染成因有很高的科学价值。 为获取平原区域MLH观测的代表性观测尺度,从而为站点布设提供参考依据,将2013-2017年间通过组网观测所积累的MLH数据分为三种观测尺度:城市尺度(0-20km)、中尺度(20-70k m)和区域尺度(100-300k m)。选取8-9月的数据对每种尺度下的MLH分别进行统计分析,得到相关系数和变异系数随站点间距的演变规律如下:(1)缓慢变化阶段;(2)迅速变化阶段;(3)恒定阶段。当MLH观测站间距在25km和60km之间时,相关系数和变异系数变化较迅速,表明站点间MLH的差异迅速变大;观测站间距大于60km时,相关系数和变异系数几乎不随距离的增加而变化。因此,若要能观测到两站间MLH的显著差异,MLH观测的站间距应该选择25-60km;而当观测站间距大于60km时,将很难捕捉到区域混合层结构的演变。 选取在具有区域代表性的北京(健德门)、石家庄、天津和秦皇岛站观测的MLH进行混合层结构演变分析,发现华北平原内陆站点与沿海站点具有不同的MLH变化特征。内陆站点的MLH季节变化表现为夏高冬低,而沿海站点的MLH由于受到热内边界层的影响在夏季最低。作为河北南部地区的典型站点,石家庄的MLH年均值为464±183m,与北京(594±183m)和天津站(546±197m)相比分别低了15.0%和21.9%。石家庄较低的MLH主要是由于MLH在春季、秋季和冬季要低于北京和天津;在夏季,三站点的MLH相差不大。利用气象探空廓线计算湍流动能(Turbulent kinetic energy,TKE)方程中的切变项、浮力项以及梯度理查森数大于1的频率,发现河北南部较低的MLH主要缘于较为稳定的大气湍流程度。通过比对区域上气溶胶光学厚度和近地面颗粒物浓度,发现河北南部和华北平原北部近地面颗粒物浓度差别很大(1.5倍),但气溶胶光学厚度差别不明显(1.2倍)。这一现象表明,两个区域除排放源的差异外,气象条件是导致南北污染物浓度差异的另一个重要因素,较低的MLH和风速以及较高的湿度是导致该地区重污染频发的重要客观因素。该研究结果为华北平原城市各自环境空气污染防治措施的制定提供了重要参考依据。 选取2009-2012年间在北京观测到的MLH以及相关气象和污染物数据,对不同污染程度下混合层内的热动力学结构演变进行分析。利用能见度作为指标对大气污染程度进行分类发现,相较于清洁天,轻微霾天的感热和湍流动能方程中的浮力项变化不明显,而切变项下降显著,MLH变化不显著;中重度霾天相较于轻微霾天,TKE方程中的切变项变化不显著,而感热和浮力项下降显著,MLH急剧下降。随着相对湿度的增加,MLH与能见度之间的相关性显著增强,表明湿度和MLH是重污染形成的两个最关键气象因子。 利用雷达组网实时监测了重污染时期华北平原大气MLH和颗粒物后向散射系数的演变,结合颗粒物成分在线解析技术,发现华北平原北部的北京地区在污染形成初期主要受偏南区域输送影响,污染物和水汽的传输高度往往在500-1000m。而污染过程一旦形成,MLH会迅速降低3-4倍甚至更多,导致污染物被高度压缩,浓度迅速升高,加之输送来的水汽造成的吸湿增长和非均相化学过程促发二次粒子爆发式增长使污染进一步加剧。此时,区域输送对混合层内污染变化已经失去直接影响,但局地污染源(如机动车)的排放则难以扩散,使得混合层内污染持续加强。对现阶段北京重霾污染形成机制的科学结论为“北京重霾污染形成于周边以燃煤工业排放为主的污染物输送,而加强于本地以机动车排放为主的污染物叠加”。根据此项研究成果,环保部门应在重霾污染过程来临的前2-3天提前预警,对区域固定源,特别是高架源进行提前消减和管控,一旦污染过程形成,要进一步限制本地污染源排放,才可能使污染峰值得到有效遏制。 本文创新性研究成果如下: (1)比对了气象探空廓线与云高仪观测的MLH,给出云高仪观测数据的质控方案,指出了云高仪在华北平原地区具有适用性。 (2)高时空分辨率数据分析发现了华北平原地区MLH的时空分布特征及成因。 (3)识别出了致霾的最关键气象因子(MLH和湿度)以及这两种因子在区域污染形成中的作用机制。 (4)弄清了不同污染阶段下气溶胶垂直分布的演变特征,区分了污染物区域输送和本地贡献的影响,提出分阶段治理区域污染的科学建议。