希瓦氏菌生物合成过渡金属硫化物电催化剂用于析氧反应

来源 :江苏大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jimiwison
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
全球能源市场对节能减排、降碳增绿的需求日益提高,氢能作为取之水化之于水的高效绿色能源是全球能源变革的重要媒介。其中电解水产氢技术有望成为制取氢气的长效手段。但是目前电解水技术效率很大程度上受限于其阳极析氧反应(OER)反应动力缓慢,因此研制高效析氧催化剂是解决该问题的重中之重。目前,Ir、Ru等贵金属及其化合物是较为常用的催化活性好的商用析氧催化剂。而过渡金属硫化物催化剂由于低成本和低毒性且析氧催化性能优异,展现较好的发展前景。纵观目前使用较多的催化剂合成方法,如水热法、电沉积法、机械球磨法、原位硫化法等,这些方法往往合成条件较严格,需要对复杂前驱体进行细致处理,且使用较多高毒性化学试剂。而生物合成方法反应条件温和、绿色环保、无毒无害、成本低廉,越来越受到研究工作者的关注。本论文以过渡金属硫化物(Fe S、Cd S、Cu S、Ni S)作为研究对象,利用希瓦氏菌在电极基底上生物合成Fe S、Cd S、Cu S、Ni S纳米材料,探究了生物合成的各种过渡金属硫化物的合成过程、形貌结构和OER催化性能,并利用生物调控等方法来提高催化剂析氧的性能。本论文主要包括以下几个部分:(1)采用希瓦氏菌(S.oneidensis MR-1)作为还原剂,在四种不同基底上(碳布、碳毡、泡沫铜和泡沫镍)生物合成Fe S,研究基底对生物合成过渡金属硫化物的影响。结果表明,泡沫镍在四种基底中最适合生物合成Fe S,使用S.oneidensis MR-1为还原剂的生物合成法有效地合成了具有花状形貌的Fe S纳米颗粒(Fe S@SW/NF)。电化学性能测试表明Fe S@SW/NF具有较好的OER催化活性,在10 m A/cm~2电流密度下的过电位为270m V,塔菲尔斜率为23.4 m V/dec。(2)在NF基底上利用S.oneidensis MR-1生物合成Cd S(Cd S@SW/NF)、Cu S(Cu S@SW/NF)和Ni S(Ni S@SW/NF),研究微观结构、化学组成和析氧催化性能。结果表明,S.oneidensis MR-1生物合成法可以有效地合成Cd S和Cu S纳米颗粒。而S.oneidensis MR-1生物合成法未能成功合成Ni S,最终产物为S单质和Ni(OH)2。电化学测试表明三种催化剂都有一定析氧催化活性。Cd S@SW/NF,Cu S@SW/NF和Ni S@SW/NF在10 m A/cm~2电流密度下的过电位分别为330 m V、396 m V和340 m V,塔菲尔斜率分别为44.1 m V/dec、107.3 m V/dec和81.9 m V/dec。(3)研究不同合成时间、不同S.oneidensis MR-1细菌浓度和不同初始原材料浓度对Fe S@SW/NF催化剂析氧性能的影响。结果表明,当合成天数为5天,初始细菌浓度为OD600=1,初始Fe源(Fe Cl3)浓度为1 m M,初始S源(Na2S2O3)浓度为10 m M时所合成的电极具有最优析氧催化活性,在10 m A/cm~2电流密度下的过电位为254 m V,塔菲尔斜率为31.3 m V/dec,24 h稳定性可以维持在75%,与其他化学合成过渡金属硫化物催化剂相当。
其他文献
能源作为人类发展的根本保证,在推动社会进步方面发挥了重大作用。当前,人类的能源结构依然以化石燃料为主,这导致了环境污染,资源枯竭等一系列的问题。为有效缓解这一情况,改善能源的使用结构,科研人员对新能源的开发利用进行了大量研究。近年来,电催化在能源,材料,环保等方面都发挥了重要作用,在对O2、N2、CO2等物质的电化学转化方面都展现了显著优势,有效加快了反应速率,降低了反应势垒。近年来,随着石墨烯的
学位
低合金钢/奥氏体不锈钢异种钢结构在海洋平台、油气管线等领域具有广泛的应用,亟需开展异种钢结构的水下焊接修复技术研究。然而,目前关于异种钢结构水下湿法焊接工艺及接头组织性能的研究还无法满足应用发展的需要。本课题针对异种钢水下湿法焊接过程中存在的成形质量差、接头性能低等问题,以低合金钢16Mn与奥氏体不锈钢304L异种钢接头为研究对象,系统研究了异种钢水下湿法焊接工艺和异种钢接头组织性能非均匀特征;并
学位
随着时代的进步,我国经济发展变得迅速,居民生活质量得到显著提升,人们对健康生活的需求也愈加迫切,对水果的要求从美味转变为美味兼健康。蓝莓凭借其营养成分含量高、保健功能显著等特点,成为备受人们关注和喜爱的水果之一。蓝莓果实采摘后其内部品质的检测多采用传统破坏性方法,该方法存在分析速度慢、制样复杂、耗时费力成本高等缺点,而且有的成分需要化学试剂才能提取,破坏了检测样品也污染环境,不符合绿色发展要求,不
学位
火是改变土壤性质和生态系统的重要驱动力,火灾会导致土壤理化性质发生巨大改变。其中,火灾期间土壤能够达到的最高温度以及火烧持续时间决定了土壤性质的变化程度,而这些火烧时的状态又受到风速的影响。因此,风速是影响火灾后土壤理化性质的重要因素。研究不同风速下火灾过程中土壤温度和性质的改变以及火灾后两年内土壤的理化性质变化情况可以给人工恢复或者人工促进天然恢复森林提供理论依据,对我们认识自然和土壤培育都有重
学位
随着汽车产业的欣欣向荣发展,发动机缸体作为汽车零部件的重要组成部分,铝合金具有重量轻、比强度高的特点,发动机缸体使用铝合金生产可以有效减轻发动机的重量,达到汽车轻量化的目的。而压力铸造作为一种生产质量高的铸造方法,已广泛用于发动机缸体的生产中。近年来铸造数值模拟技术取得了长足的进步,发动机缸体利用数值模拟技术可以实现工艺优化、提高铸件质量,提前预测,降低生产费用。本文以ADC12铝合金发动机缸体为
学位
农产品质量安全直接关系到人类健康、农产品市场和农业可持续发展等多个方面。新鲜度是衡量水果等农产品品质的重要指标,对水果新鲜度进行快速准确评价具有重大意义。水果中的蓝莓,其果肉更加柔软,贮藏过程中的品质变化更加明显,常温下放置几天可能就会腐烂变质,不具有食用价值,快速准确评价蓝莓果实新鲜度是一项重要工作。针对传统人工感官评价和理化分析法的不足,基于可见/近红外光谱技术结合支持向量机(support
学位
随着现代工业化技术发展,各种工业制品给人们的生活带来便捷,但是从生产到使用的整个过程中,所释放出的挥发性有机化合物(VOC)不仅会损害人们的身体健康,还给环境带来了不可逆的污染,因此VOC气体的监测显得至关重要。气体传感器阵列与模式识别系统构成的气体检测技术已广泛应用于各个领域。在模式识别系统中,由于机器学习算法能够处理大部分线性与非线性问题,已成为广大学者的研究重点。本论文基于数据处理方法与机器
学位
混合盐法是将氟锆酸钾(K2ZrF6)或氟钛酸钾(K2TiF6)与氟硼酸钾(KBF4)按一定比例混合后加入高温铝(合金)熔体,利用体系内的复杂反应原位生成ZrB2、Ti B2、Al3Zr、Al B2等硬质颗粒,从而构成原位铝基复合材料。但是随着复合材料科学的发展,ZrB2颗粒增强铝基复合材料中存在的ZrB2颗粒团簇问题引起了研究人员的重视,团簇割裂基体而引起的应力集中,促进裂纹萌生导致复合材料的性能
学位
长期以来,各类材料上的激光诱导周期性表面微结构(laser-induced periodic surface structures,LIPSS)已被进行了大量研究,尽管其在诸多领域已经有了实际应用,然而对于其形成机理仍有争议,尚无定论,因此对于其形成机理的研究是十分必要的。先前对于LIPSS的研究主要采用样品表面异位激光辐照的方法,这可能导致实验结果受材料表面随机缺陷或粗糙度的影响,给实验结果带来
学位
为了满足日益增长的医学诊断和治疗需求,每年投入用于分子抑制剂、单克隆抗体等领域的研究费用高达数十亿美元。然而,天然抗体存在稳定性差、成本高以及非生理条件下性能差等问题;小分子抑制剂则存在合成过程复杂、筛选困难、工作量大的缺点。因此,开发分子抑制剂或抗体的人工替代物或模拟物是研究人员的一个长期目标。分子印迹技术,是受天然分子识别作用启发的、制备人工抑制剂或抗体的最为简单有效的策略之一。由分子印迹技术
学位