【摘 要】
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近年来,由于钠资源丰富、成本低,钠电池备受关注。在传统的液态钠离子电池中使用有机电解液,存在着易燃易爆等安全隐患。采用固体电解质代替有机电解液有望解决电池的安全隐患。在众多钠离子固体电解质中,钠超离子导体（NASICON）型电解质具有电化学窗口宽、机械强度高、对空气稳定性好、室温离子电导率较高等优点,具有重要的应用前景。Na3Zr2Si2PO12（NZSP）固体电解质具有陶瓷致密度低、室温离子电导
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近年来,由于钠资源丰富、成本低,钠电池备受关注。在传统的液态钠离子电池中使用有机电解液,存在着易燃易爆等安全隐患。采用固体电解质代替有机电解液有望解决电池的安全隐患。在众多钠离子固体电解质中,钠超离子导体（NASICON）型电解质具有电化学窗口宽、机械强度高、对空气稳定性好、室温离子电导率较高等优点,具有重要的应用前景。Na3Zr2Si2PO12（NZSP）固体电解质具有陶瓷致密度低、室温离子电导率低和界面阻抗大等问题。针对上述问题,本文开展了对NZSP性能优化的研究,取得的主要研究结果如下:（1）采用固相法,通过向前驱体中加入过量的Na源和P源,1150℃合成纯相的NZSP粉体。利用喷雾干燥对粉体进行造粒,实现了聚乙烯醇（PEG）粘结剂在NZSP颗粒表面均匀包覆和颗粒接近正态分布的粒度级配。1250℃烧结制备的NZSP陶瓷致密度达到97.5%。致密度的提高有效降低了晶界阻抗,室温离子电导率达到6.96×10-4 S·cm-1,高于常规烧结法制备的陶瓷片4.94×10-4S·cm-1的离子电导率。此外,喷雾干燥法制得的陶瓷片具有宽电化学窗口（＞6 V）,匹配高电压正极材料,提高电池的能量密度。（2）通过Hf4+掺杂和La2O3烧结助剂的加入,1200℃烧结制备了高致密（98.8%）、高离子电导率(1.66×10-3 S·cm-1)的Na3Hf0.2Zr1.6Si2PO12-Na3La（PO4）2（NZHSP-NLP）陶瓷片。为了改善负极与陶瓷片之间的“固-固接触”问题,在陶瓷片表面涂覆一层PEO-NaFSI聚合物电解质膜。对称电池Na/PEO/NZHSP-NLP/PEO/Na在55℃下以0.1 mA cm-2电流密度稳定循环500 h。组装的半电池NVP@C/IL/NZHSP-NLP/PEO/Na首圈放电容量为109.9 mAh g-1,首圈库伦效率为97.8%,循环50圈后放电容量为101.9 mAh g-1,容量保持率为92.7%。（3）将“高熵”概念引入到钠离子固体电解质材料中。1150℃烧结制备了纯相的高熵氧化物Na3Sc0.1In0.1Hf0.1Nb0.1Ta0.1Zr1.5Si2PO12陶瓷片,致密度为98.2%。室温高熵氧化物离子电导率达到8.29×10-4 S·cm-1,100℃下离子电导率为5.69×10-3S·cm-1,活化能为0.28 eV,低于Na3Zr2Si2PO12的0.32 eV。
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