二氧化铅的修饰改性及电催化应用的研究

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二氧化铅电极因其价格低、化学稳定性好、高析氧电位及良好的电催化活性等优点,被认为是未来最好的阳极材料之一。为了更一步提高二氧化铅电极的使用寿命和电催化活性,本文通过改变二氧化铅电极的结构和掺杂金属元素来提高二氧化铅的性能,具体的工作如下:通过脉冲电沉积法制备的钴修饰的二氧化钛纳米管二氧化铅电极(Co-PbO2/TiO2-NTs/Ti),用于降解有机废水甲基蓝(MB)的实验。对Co-PbO2/TiO2-NTs/Ti(P)电极进行扫描电子显微镜(SEM),X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XR,D)表征。实验结果表明,相比于直流电沉积制备的Co-PbO2/TiO2-NTs/Ti(D)电极,脉冲电沉积法制备的Co-PbO2/TiO2-NTs/Ti(P)电极具有更紧凑的结构和更细的颗粒。Co-PbO2/TiO2-NTs/Ti(P)电极的纳米颗粒的尺寸10.62nm,而Co-PbO2/TiO2-NTs/Ti(D)电极的纳米颗粒尺寸是23.15nm。电极的电化学性质通过稳态极化曲线、循环伏安法(CV)和电化学阻抗能谱(EIS)来表征的,结果表明Co-PbO2/TiO2-NTs/Ti(P)电极具有更高的析氧电位和电催化活性。Co-PbO2/TiO2-NTs/Ti(P)电极的析氧电位是1.75V,而Co-PbO2/TiO2-NTs/Ti(D)电极的析氧电位是1.60V。Co-PbO2/TiO2-NTs/Ti(P)电极降解甲基蓝的实验表明,在降解120min后,甲基蓝和化学需氧量(COD)的去除率分别达到100%和74.0%。相比于其他电极,Co-PbO2/TiO2-NTs/Ti(P)电极具有更长的使用寿命。采用脉冲电沉积法制备的稀土元素掺杂的Y2O3-PbO2/TiO2-NTs/Ti电极。通过SEM、XRD、XPS的分析,结果表明三氧化二钇和二氧化铅沉积在二氧化钛纳米管中与管壁并没有把管口堵塞住。Y2O3-PbO2/TiO2-NTs/Ti电极的CV、EIS测试表明,沉积时间为45min时,电极的电催化性质最好。在加速使用寿命实验中,Y2O3-PbO2/TiO2-NTs/Ti(P-45min)的使用寿命是 627h,相比于Y2O3-PbO2/TiO2-NTs/Ti(D-45min) (509h)得到明显的提升。电极降解甲基蓝的实验表明,在降解120min后,甲基蓝和总有机碳(TOC)的去除率分别达到100%和79%。通过电催化降解甲基蓝的实验研究了初始浓度、电流密度和pH值对Y2O3-PbO2/TiO2-NTs/Ti(P-45min)电极降解甲基蓝的影响,实验结果表面:当初始浓度为30mg/L、电流密度为60 m A.cm-2、pH值为3时Y2O3-PbO2/TiO2-NTs/Ti(P-45min)具有最高的电催化活性。
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