手性药物中间体(R)-3,5双-(三氟甲基)苯乙醇的不对称催化合成研究

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(R)-3,5-双(三氟甲基)苯乙醇是癌症抗呕吐药阿瑞匹坦重要的手性药物中间体,也是国内外研究的热点和难点。随着癌症患者数量逐年增加,抗呕吐的药物的需求量也不断增加,因此高光学纯度(R)-3,5-双(三氟甲基)苯乙醇的合成具有广泛的医药价值和市场前景。本课题以[RuCl2(C10H14)2]2为催化剂,(1S,2R)-(-)-1-氨基-2-茚醇为手性配体,以异丙醇为溶剂同时作为氢源,在一定温度下3,5-双(三氟甲基)苯乙酮发生不对称氢化还原反应得到(R)-3,5-双(三氟甲基)苯乙醇。在不对称氢化还原制备(R)-3,5-双(三氟甲基)苯乙醇的研究中,通过探索建立了手性气相色谱分析方法,利用该方法对各种反应条件下所得到的反应结果进行分析,从而为判断工艺线路的可行性进行提供了准确的数据,保证了实验顺利进行。通过单因素实验找到影响反应的主要因素和条件范围,然后通过正交实验考察每个因素交互作用和影响大小。最终确定了合成(R)-3,5-双(三氟甲基)苯乙醇较佳工艺条件为:以2.5 g3,5-双(三氟甲基)苯乙酮为基准,催化剂量为0.018 g,催化剂和配体的比选用1:1.75,反应时间为6.5 h,0.15 gKOH,反应温度为25℃,底物浓度为0.03826 mol/L。实验结果ee(对映体过量)为91.94%,转化率为99.46%。分离纯化方面,采用层析硅胶法对目标产物中含有的原料及杂质进行分离,对洗脱液的配比、上样量(g/L)硅胶柱体积和洗脱液用量进行考察,当乙酸乙酯和石油醚比为8.5:1(V/V),洗脱时间为5.5 h,上样量(g/L)硅胶柱体积洗脱液用量为1.7 L,得到产品化学纯度为99.99%。(R)-3,5-双(三氟甲基)苯乙醇对映体分离采用手性拆分的技术,拆分剂选用为DABCO(三乙烯二胺),溶剂为正庚烷,实验结果ee为94.2%,反应总收率32.52%。分离后得到的高纯产品(R)-3,5-双(三氟甲基)苯乙醇采用IR(红外光谱),1HNMR(核磁共振)进行结构表征。利用1H NMR指纹图谱推测得到的结构与目标产物化学结构一致,通过测定得到的熔点,比旋光度,并与标准品进行对比,论证了合成产品的正确性,为质量报告提供依据。
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