【摘 要】
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人工湿地作为一种新型的清洁生态技术,在污水处理中已经得到了广泛的应用。然而,由于人工湿地对低C/N地表水中NO3-的去除效率较低,而且在人工湿地的运行过程中会产生大量的温室气体,如二氧化碳（CO2）、甲烷（CH4）和氧化亚氮（N2O）等。提高人工湿地对NO3-的去除同时减少温室气体的排放已成为研究的焦点。针对NO3-去除效率低的问题,本研究制备了生物炭（Biochar,BC）负载聚乙烯吡咯烷酮（P
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人工湿地作为一种新型的清洁生态技术,在污水处理中已经得到了广泛的应用。然而,由于人工湿地对低C/N地表水中NO3-的去除效率较低,而且在人工湿地的运行过程中会产生大量的温室气体,如二氧化碳（CO2）、甲烷（CH4）和氧化亚氮（N2O）等。提高人工湿地对NO3-的去除同时减少温室气体的排放已成为研究的焦点。针对NO3-去除效率低的问题,本研究制备了生物炭（Biochar,BC）负载聚乙烯吡咯烷酮（Polyvinylpyrrolidone,PVP）稳定Fe/Cu双金属（Fe-Cu/PVP/BC）作为人工湿地填料,研究该填料对人工湿地中氮气（N2）选择性和对NO3-去除性能的影响,结合Fe-Cu/PVP/BC对人工湿地中微生物群落结构和多样性的影响,深入探讨其对人工湿地NO3-去除和N2的选择性的影响机理。为了同步提高NO3-去除和温室气体减排,本研究制备了BC负载硫化纳米铁（S-n ZVI/BC）作为人工湿地填料,并对其同步去除NO3-和减少温室气体排放的性能进行研究,揭示内在作用的机理。主要研究结论如下:（1）确定了Fe-Cu/PVP/BC和S-n ZVI/BC最佳制备方法,分析了比例、投加量、热解温度和BC种类对材料的影响。Fe:Cu:BC比例和用量对Fe-Cu/PVP/BC去除NO3-和N2的选择性有很大影响。最佳的Fe:Cu:BC比和Fe-Cu/PVP/BC的投加量分别为1:2:3和1 mg·L-1（31%的N2选择性）。S-n ZVI:BC比例和BC热解温度对S-n ZVI/BC去除NO3-也具有显著影响。实验结果表明,最佳的S-n ZVI:BC比为2:1,木屑BC、污泥BC以及芦苇和核桃壳BC的最佳热解温度分别为500℃、900℃和700℃。（2）明确了Fe-Cu/PVP/BC和S-n ZVI/BC对人工湿地NO3-及其他污染物去除效果,阐明了材料对污染物的去除机理。Fe-Cu/PVP/BC和S-n ZVI/BC都可以为反硝化微生物提供电子给体来提高人工湿地的反硝化作用,使其NO3-的去除效率远高于空白组（46.5±6.5%）;此外,Fe-Cu/PVP/BC和S-n ZVI/BC不但可以生成Fe3+和Cu2+来吸附磷,而且可以利用BC表面的金属氧化物作为活性吸附位点通过沉淀、吸附和絮凝去除磷,其中实验组的磷去除效率最高可达到空白组的5倍以上。（3）研究了投加S-n ZVI/BC后人工湿地温室气体排放的变化,掌握了S-n ZVI/BC对人工湿地温室气体排放的影响机制。投加S-n ZVI/BC木屑、S-n ZVI/BC污泥、S-n ZVI/BC芦苇和S-n ZVI/BC核桃壳的实验组的N2O排放通量(0.96 mg m-2 h-1、1.04 mg m-2 h-1、0.92 mg m-2 h-1和0.94 mg m-2 h-1)和CO2排放通量(793.7 mg m-2 h-1、791.8 mg m-2 h-1、744.0 mg m-2 h-1和745.0 mg m-2 h-1)明显小于空白实验组(1.14 mg m-2 h-1和860.2 mg m-2 h-1)。除S-n ZVI/BC木屑外,S-n ZVI/BC污泥、S-n ZVI/BC芦苇和S-n ZVI/BC核桃壳的CH4排放通量(4.1 mg m-2 h-1、3.9 mg m-2 h-1和4.0 mg m-2 h-1)都小于空白实验组(4.4 mg m-2 h-1)。（4）解析了Fe-Cu/PVP/BC和S-n ZVI/BC对人工湿地微生物丰度和群落结构的影响。Fe-Cu/PVP/BC通过增强与厌氧氨氧化和反硝化作用有关的Azospira和Thauera的丰度,提高了人工湿地的生物反硝化能力。人工湿地出水NO3-浓度变化和反硝化功能基因（nar G、nar K、nir S和nos Z）的的结果更进一步的验证了上述结果。加入S-n ZVI/BC后,增强了人工湿地中与反硝化和NO3-去除有关的Comamonas、Simplicispir、Azonexus、Hydrogenophaga、Dechloromonas、Azospira和Thauera等菌属的相对丰度。除投加S-n ZVI/BC木屑的实验组外,S-n ZVI/BC污泥、S-n ZVI/BC芦苇、S-n ZVI/BC核桃壳实验组中与产CH4相关的菌属Lentimicrobiaceae的相对丰度都明显降低,导致投加S-n ZVI/BC污泥、S-n ZVI/BC芦苇、S-n ZVI/BC核桃壳的人工湿地的产CH4能力低于空白实验组。实验结果表明,BC负载纳米铁系复合材料可以通过自身的材料特性和对微生物群落结构的影响实现对人工湿地中NO3-去除和温室气体减排,这为强化人工湿地NO3-去除性能,并减少温室气体排放提供了新的方案和理论依据。
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