【摘 要】
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人类对能源的需求不断增加,传统化石燃料储量有限,日益突出的环境问题也促使人们发现新能源开发新技术。氢气是一种可替代化石燃料的有发展前景的新能源,使用过程不会对环境
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人类对能源的需求不断增加,传统化石燃料储量有限,日益突出的环境问题也促使人们发现新能源开发新技术。氢气是一种可替代化石燃料的有发展前景的新能源,使用过程不会对环境造成污染。使用合适的催化剂,在加热的条件下,使甲烷发生裂解反应生成氢气和不同形貌的碳。甲烷催化裂解技术是一种可以生产纯度比较高、无碳氧化合物杂质的氢气的技术,有潜力成为制造氢燃料电池所需氢气的主要生产技术,其副产品纳米碳也有广泛应用。甲烷催化裂解希望得到更高的转化效率和高选择性高品质的碳产物。为达到此目的,本实验改进催化裂解设备,使用硝酸镍、硝酸钴、硝酸镁、硝酸镧作为活性成分,316不锈钢网作载体合成的催化剂,测试新催化剂性能,研究压力和碳氧化物杂质对催化裂解反应的影响,并测定催化剂的最佳还原温度。气相色谱分析仪(GC)测定反应转化效率。多种显微技术(扫描电镜SEM、透射电镜TEM、程序升温还原TPR等)用来表征碳产品和催化剂,提供的实验数据给假设提供佐证。催化剂是将镍、钴、镁、镧四种活性成分加载在316不锈钢网上,优化后的新催化剂的转化效率通过气相色谱分析显示最高达到83%,转化效率能稳定保持约14小时以上。进气中有二氧化碳存在时,最大转化效率48%,平均转化效率21.8%;纯甲烷裂解,最大转化效率为68%,平均转化效率23.7%;有二氧化碳存在时碳产品石墨化程度较高。甲烷中存在二氧化碳时,可不除去二氧化碳,直接使用,在工业化生产中可以降低成本。压力是1bar时,最大转化效率84%,平均转化效率53%,产物中球形碳居多;压力是7 bar时,最大转化效率为54.3%,平均转化效率为44.2%,产物中出现纤维状碳;压力是10 bar时,最大转化效率为49.8%,平均转化效率为17.6%,产物以纤维状碳(包括碳纳米管)为主。可通过调节压力,使生成纳米碳种类可控,与转化效率同时调控,使转化效率高的同时,生产需要的纳米碳材料。重新测定催化剂的最佳还原温度,是450℃~500℃,不是经验值900℃。
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