基于氮掺杂互联中空碳纳米洋葱的高能量密度和高功率密度超级电容器

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超级电容器作为新型电化学储能器件,具有高功率密度、长循环寿命等优点,但较低的能量密度限制了其应用。然而,提升超级电容器的能量密度需要牺牲功率密度,两者不可兼得,在不影响功率密度的前提下,提升能量密度具有重要意义。碳纳米洋葱(CNOs)是一种准零维碳纳米材料,其结构为多层同心球形石墨结构,由于其高度正曲率结构有利于离子的快速吸附/脱附,在高速率充放电下仍具有较高的倍率性能。但是,目前合成的碳纳米洋葱主要是单分散的实心结构,碳层利用率低并且没有互联导电骨架,导致碳纳米洋葱颗粒薄膜整体导电性低,电容和能量密度难以提升。本文通过热分解法制备了Fe3O4纳米颗粒,借助金属氧化物纳米颗粒致密排列,合成出以介孔为主导的互联中空碳纳米洋葱骨架。然后,以尿素为氮源通过水热法合成出氮掺杂互联中空碳纳米洋葱结构(N-IHCNOs)。互联导电骨架提供了优异的导电性、中空结构可以提供电荷存储空间并提升质量比电容、氮元素的掺杂改善了碳纳米洋葱表面的化学性质。基于N-IHCNOs的结构优势,研究了掺杂比例和退火温度等参数对N-IHCNOs基电极性能的影响,并且使用不同类型电解液对IHCNOs和N-IHCNOs基超级电容器进行了超电容性能对比。研究表明,在3 M KOH和1 M EMIMBF4/ACN电解液中,氮元素掺杂后,N-IHCNOs在功率密度没有损失的前提下,能量密度分别提升49.3%和45.2%。由于N-IHCNOs的介孔面积占比高达82.9%,并且碳壳之间的介孔具有高度互联的特点,因此N-IHCNOs与离子液体电解液具有极高的适配性。使用纯EMIMBF4离子液体电解液组装的对称超级电容器,具有优异的超电容性能。在2 k W kg-1的功率密度下具有168.9 Wh kg-1的能量密度,即使在400 k W kg-1的超高功率密度下仍具有45.2 Wh kg-1的能量密度,以及卓越的循环性能(5万次循环后电容保持率为98.2%)。N-IHCNOs制备过程简单,作为高能量密度和高功率密度电极材料展现出广泛应用价值,为提升超级电容器的能量密度提供了一种新思路。
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