锂金属负极具有相对较高的理论容量（是石墨负极的10倍）和低的电极电势（-3.04V vs.SHE）。这使得其成为解决当前Li+电池能量密度低和Li+在电化学反应过程中的本质缺陷,进而开发先进的高能锂电池的最佳选择。然而,尽管传统隔膜能够为电池提供物理障碍,有效防止正负极短接以及由此导致的电池失效。但当其被应用于锂金属电池时,传统隔膜不仅会因其非离子导体本质引起Li+在电极表面的各向异性分布,从而造成锂枝晶的持续生长,还会因其无法有效抑制锂盐阴离子的自由移动而导致锂枝晶在电极表面的不断形核,从而诱发严重的锂枝晶问题。因此,开发能够在分子水平上调控Li+和锂盐阴离子动力学行为的功能化隔膜,实现将锂枝晶转变为致密平滑的锂沉积层,并优化电池的电化学/充放电性能已成为研制高性能锂金属电池的当务之急。作为一种典型的晶态多孔聚合物材料,共价有机框架材料（COFs）不仅具有可供离子传输的,极其丰富的一维纳米孔道结构,而且能够在分子水平上实现结构和功能的精准设计与调控,从而引入多种可与离子产生相互作用的功能化基团。这些优势赋予了COFs类材料可用于改变离子传输行为的巨大开发潜力。因此,本课题旨在充分发挥COF材料的丰富孔道结构和易功能化优势,使用COFs材料涂层实现传统Celgard 2500聚丙烯（PP）隔膜的功能化来有效解决锂枝晶问题。具体研究内容包括:1.以溶剂热法制备含有大量可与Li+产生离子-偶极相互作用的亲锂羰基（-C=O）基团的COF材料（COF-Tp BD）,并通过真空辅助自组装法将其均匀涂覆在传统PP隔膜上制备了COF-Tp BD@PP复合隔膜。由于COF-Tp BD具有丰富的,可供离子传输的一维纳米孔道结构,且沿孔壁分布有大量的亲锂羰基基团,将其涂覆在PP表面后可赋予隔膜诱导Li+均匀化分布的能力,并可在一定程度上实现Li+的去溶剂化。因此,COF-Tp BD@PP复合隔膜的吸液率得到提升,接触角发生明显降低,且复合隔膜的离子电导率与Li+迁移数得到明显提高,在室温下就可分别达到0.521136 m S cm-1和0.54。在多种测试条件下,COF-Tp BD@PP复合隔膜均能够进行稳定的重复嵌脱锂(电流密度为1 m A cm-1时,稳定重复嵌脱锂可达700 h以上,且电压滞后较低)。此外,该复合隔膜具有较小的形核过电势,其Li-Cu半电池的库伦效率可保持在98.4%,并在稳定循环90圈后,依旧可保持在96.1%。2.为进一步探究COFs在涂层功能化PP隔膜上的潜在优势,采用自上而下的分子自组装方法,在COF-Tp BD结构中引入了羧基（-COOH）,合成了羧基功能化的COF材料（COF-COOH）。羧基引入后,一方面,羧基末端的羧羟基可与锂盐阴离子产生氢键相互作用,可实现对锂盐阴离子的锚定,进而可提高Li+迁移数,延长锂枝晶开始形核的Sand时间;另一方面,羧基中含有孤对电子的氧也会参与Li+的去溶剂化,进而加速Li+的迁移,最终使COF-COOH@PP复合隔膜具有了抑制锂枝晶形核和进一步促进Li+传输的功能。因此,COF-COOH@PP复合隔膜的吸液率得到进一步提升,接触角进一步降低。该复合隔膜的离子电导率与Li+迁移数也在室温下分别提升到0.641738 m S cm-1和0.7。此外,COF-COOH@PP复合隔膜的Li-Li对称电池可稳定循环1000 h以上,且电压滞后仅为0.02 V,表现出优良的锂沉积/剥离稳定性。基于COF-COOH复合隔膜的Li-Cu电池的库伦效率也提高到98.7%,可稳定循环140圈。此外,由于能够实现高Li+迁移数,COF-COOH@PP复合隔膜的全电池表现出优良的倍率性能和长循环性能,并具有更小的过电位。