【摘 要】
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氢具有热值高、储量丰富、清洁环保等优点,被认为是最具发展潜力的清洁能源之一,而氢气的安全、高效和低成本储存是氢能应用的关键一步。Ti-Cr-Mn基AB2储氢合金因其平台可控,动力学和热力学性能良好等优点而被重点研究,但是其吸放氢平台滞后较大、活化温度较高、近1.8 wt%的储氢量仍然难以满足在许多环境中的应用。本文综述了近年来Ti-Cr-Mn基AB2储氢合金的研究进展,结合实验室的研究特色和已有工
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氢具有热值高、储量丰富、清洁环保等优点,被认为是最具发展潜力的清洁能源之一,而氢气的安全、高效和低成本储存是氢能应用的关键一步。Ti-Cr-Mn基AB2储氢合金因其平台可控,动力学和热力学性能良好等优点而被重点研究,但是其吸放氢平台滞后较大、活化温度较高、近1.8 wt%的储氢量仍然难以满足在许多环境中的应用。本文综述了近年来Ti-Cr-Mn基AB2储氢合金的研究进展,结合实验室的研究特色和已有工作基础,从多元合金化改性的角度入手,通过改变A、B侧金属元素种类及含量来改善Ti-Cr-Mn基AB2储氢合金的吸放氢性能,并研究其规律。本文利用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP）对合金的准确成分进行测试,利用X射线衍射（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）对材料的相结构和微观形貌进行表征,采用压力-成分-温度分析（PCT）对合金的吸放氢性能进行测试分析。首先,为了研究B侧三种不同元素部分取代对合金微观结构及储氢性能的影响,设计了六元合金成分Ti0.8Zr0.2Mn0.9Cr0.6V0.3M0.2（M=Fe,Ni,Co）,采用电弧熔炼法制备了三种合金锭。研究发现合金均为C14-Laves单相结构,各元素在合金中分布均匀且成分准确。当Co元素部分取代Fe或Ni时,合金活化温度升高,同时三种合金都需要在673 K以上的温度下才能完成活化。三种合金样品的PCT曲线相似,各温度下平台压力相差不大。当M=Fe时,合金储氢量最大,为1.80 wt%,吸放氢动力学性能最佳,在303 K,6 MPa氢压下45 s内能吸氢至饱和,303 K时200 s内可以释放出1.75 wt%的氢气;吸放氢循环性能良好,合金前四个循环容量略微下降,之后便保持稳定,在10次循环之后的吸氢量为初始吸氢量的95%。其次,在前一章的基础上,选取综合性能最佳的合金样品（M=Fe）,调控A侧成分设计了（Ti1-xZrx）1+yMn0.9Cr0.6V0.3Fe0.2（x=0.1,0.15,0.2,y=0,0.05）,研究了 Zr取代Ti及A侧过计量对合金微观结构及储氢性能的影响。结果表明,Zr取代量的增加以及A侧过计量都会导致合金的晶格参数和晶胞体积增大,合金仍为C14-Laves单相结构,所有合金活化性能都很好,只需要在室温抽真空就能完成活化。A侧Zr替代量增加和A侧过计量都会导致吸放氢平台压力降低,最大储氢量增大。Ti0.8Zr0.2Mn0.9Cr0.6V0.3Fe0.2吸放氢平台斜率和滞后最小,（Ti0.8Zr02）1.05Mn0.9Cr0.6V0.3Fe0.2储氢量最大。同时,A侧Zr替代量增加和A侧过计量都导致合金的吸氢速度加快,吸氢量增加;而放氢速度减缓,放氢量降低。（Ti0.8Zr0.2）1.05Mn0.9Cr0.6V0.3Fe0.2具有良好的吸放氢循环性能,合金在30次循环之后的吸氢量为初始吸氢量的86%,吸氢速度基本不变。最后,为了研究B侧Mo部分取代Cr对合金微观结构及储氢性能的影响,设计了（Ti0.85Zr0.15）1.1Cr1-xMoxMn（x=0.05,0.1,0.15,0.2）系列合金成分,采用电弧熔炼法制备了三种合金锭。结果表明,Mo取代量增加导致合金的晶格参数和晶胞体积增大,合金的相结构仍为C14-Laves相,Mo取代Cr无法改善合金的活化性能,合金在Ar气氛下研磨之后,仍需在573 K高温下才能完成活化。随着B侧Mo部分取代Cr含量的增加,合金的吸放氢动力学性能变差,比较而言,（Ti0.85Zr0.15）1.1Cr0.95Mo0.05Mn具有最佳的吸放氢动力学性能,能在50 s内吸氢至饱和,最大吸氢量为1.70 wt%,205 s内完成放氢,放氢量1.50 wt%。同时,随着Mo取代量的增加,合金吸放氢平台压力先升高后降低,储氢量降低。合金平台压力的变化是晶胞体积和体积模量共同作用的结果。（Ti0.85Zr0.15）1.1Cr0.95Mo0.05Mn吸放氢平台斜率最小,储氢量最大。
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