磷酸酯类与三聚氯氰类膨胀型阻燃剂的设计、合成及其固液相平衡的研究

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聚合物材料由于其良好的热稳定性、抗化学腐蚀性和机械性能被用于许多领域,但是绝大部分的聚合物材料是易燃的,这极大的限制了聚合物的使用。因此,如何阻燃成为了全民关注的热点。阻燃最有效快捷的方法是加入阻燃剂。因此,研究和开发高效环保的阻燃剂势在必行。本文设计合成了两种体系的膨胀型阻燃化合物:一.苯酚为碳源体系的研究:以苯酚为碳源,三氯氧磷为酸源,合成了重要中间体氯代磷酸二苯酯,并对反应条件进行了优化。以哌嗪为氮源,与氯代磷酸二苯酯反应,合成了N,N-哌嗪磷酸二苯酯,收率达到89.7%。以氯代磷酸二苯酯与哌嗪的反应为模板,以对苯二胺、乙二胺、己二胺、环己胺为氮源,合成了系列化合物收率分别为:88.5%,90.2%,85.8%,88.3%。二.三聚氯氰类阻燃剂的合成:三聚氯氰、乙胺和哌嗪为反应物,分别用水、丙酮、二氧六环作为溶剂,反应均能得到N-乙基三嗪-哌嗪共聚物并具有阻燃性能,但是溶剂不同,聚合度不同。二氧六环沸点最高,聚合度最大。其中以二氧六环作溶剂收率最高为90.7%。为给工业化结晶提供数据支持,本文对N,N-哌嗪磷酸二苯酯(TPPDP)进行了固液相平衡研究,主要分为TPPDP在单溶剂中和在混合溶剂中的溶解度。一.TPPDP在单溶剂中的溶解度:本文使用重力法测得了TPPDP在不同温度不同溶剂中的溶解度。分子模拟(ES)和Scatchard-Hildebrand模型使用分子间作用能和溶解度参数解释了溶解规律。改进Apelblat模型,Wilson模型,和NRTL模型用来关联实验测得的溶解度数据。其中Wilson模型呈现出最好的回归结果。此外,NRTL-SAC模型预测了TPPDP在不同溶剂中的溶解度二.TPPDP在混合溶剂中的溶解度:本文使用重力法测量了不同温度不同溶剂组成TPPDP在乙醇+二氯甲烷体系和正己烷+二氯甲烷体系的溶解度。改进Apelblat模型和(CNIBS)/Redlich–Kister模型分别用来描述溶解度随温度的变化和溶解度随溶剂组成的变化。Wilson,NRTL和Jouyban–Acree模型用来关联溶解度数据,其中Jouyban–Acree模型给出最好的关联结果。溶解热力学性质(焓、熵、吉布斯自由能)基于改进Apelblat模型计算获得用来了解溶解性。
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