拉曼光谱探究二维材料的干涉效应和界面热传导性能

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最近几年,二维(2D)材料已经吸引了大家广泛的研究兴趣,其中二维层状过渡金属硫化物(TMDs)由于具有可调控的带隙,较强的激子效应,超强的可见光吸收能力,在基础研究和技术应用中发挥出越来越重要的作用。已知多层膜系统中的光学干涉效应能够有效地增强二维材料的拉曼信号强度,本文中第一部分工作是利用拉曼光谱系统地探究干涉效应对1-200层二维硫化铪(HfS2)拉曼信号强度的影响。此外,对于使用二维材料制备的器件,界面热传导很大程度上决定了器件的热稳定性,本文中第二部分工作是利用拉曼光谱测量二维硫化钼(MoS2)和不同衬底间的界面热导率。新兴的二维材料硫化铪由于其超高的光响应率,较快的载流子迁移率以及合适的带隙引起了大家的广泛关注,这些性能使HfS2在电子和光电子器件领域具有很好的应用潜力,并且HfS2也被相信有条件成为未来制备低功耗器件的理想材料。这项工作中,我们利用机械剥离法以SiO2/Si为衬底制备出1-200层HfS2,光学显微镜下不同层数的HfS2呈现出不同的颜色。通过考虑光学干涉效应,在理论和实验上,我们定量地研究了衬底SiO2厚度、激发波长和层数对HfS2自身以及吸附在HfS2上分子的拉曼信号强度的影响。研究发现,对于高吸收率材料如石墨烯、硫化钼,一般存在2-4个干涉引起的增强峰;而对于低吸收率材料HfS2,我们观察到多个干涉引起的增强峰。此外,我们首次发现HfS2具有表面增强拉曼散射(SERS)效应,并且相比于室温环境下不稳定的单层HfS2,多层HfS2具有更好的SERS效果和环境稳定性,更有利于制备拉曼散射增强衬底。我们这一发现将会促进HfS2薄片应用于分子检测领域。二维材料硫化钼被认为在未来先进器件的设计制造中拥有巨大的应用前景,而器件的热稳定性与界面热传导具有密切的联系,因此,探究MoS2与不同衬底间的界面热传导具有重要的意义。目前,拉曼光谱因为出色的材料选择性以及极高的分辨率,已经被广泛地用于探测二维材料的界面热传导,并且光学加热拉曼技术也被认为是探测二维材料界面热传导最成功的方式之一。这项工作中,我们利用机械剥离法制备出硫化钼和石墨烯薄片,并依靠干转移法成功制备了硫化钼/石墨烯异质结。结合变温度和变激光功率拉曼光谱研究,我们获得了5层(5L)硫化钼和SiO2以及3层(3L)石墨烯衬底间的界面热导率的值,分别为1.73±0.07MWm-2K-1和2.56±0.08 MWm-2K-1。相比于SiO2衬底,使用高热导率材料石墨烯作为MoS2的支撑衬底,可以使界面热导率的值提升47.9%。此外,我们进一步探究了MoS2的吸收系数和MoS2的平面热导对计算界面热导率值的影响,并发现后者有更大的影响。因此,使用恰当的材料石墨烯作为MoS2的支撑衬底,可以有效地提升MoS2器件的热稳定性,并且这个工作也为实验上探测MoS2与不同衬底之间的界面热导率提供了有效的参考。
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