论文部分内容阅读
选择性催化还原(SCR)法是目前处理实际烟气应用最广、脱硝效率最高的方法,催化剂是SCR系统中重要的组成部分。近年来低温高效、抗硫水性能高的催化剂成为国内外专家和学者研究的对象。本论文采用浸渍法制备了催化剂V2O5-Sb2O3-TiO2,考察了V2O5、Sb2O3负载量、pH值和焙烧温度对催化剂V2O5-Sb2O3-TiO2低温氨选择性催化还原(SCR)NO活性的影响;结果表明,V2O5和Sb2O3负载量分别为5%和2%、焙烧温度为400℃、pH值为4时,催化剂SCR活性最好,反应温度220℃时,可达97%。通过改变反应温度、NH3/NOx摩尔比、进口NOx体积分数、空间速度和O2含量等考察操作条件对催化剂SCR活性的影响,为实际工程的设计和运行提供正确的参数。通过对反应气体在催化剂上的暂态响应实验的研究得出反应气体在参与反应时的状态及催化剂对反应气体吸附能力的强弱,为分析反应机理提供依据。本文还用共沉淀法制备了钛硅载体(TS),并用浸渍法制备了V2O5-Sb2O3-TS催化剂,对其活性组分和焙烧温度进行了优化;结果表明:V2O5和Sb2O3负载量分别为7%和2%、焙烧温度为400℃时,催化剂SCR活性最好,反应温度220℃时,脱硝效率为90.4%。同时考察了催化剂V2O5-Sb2O3-TiO2和V2O5-Sb2O3-TS抗H2O和SO2毒化性能。Sb2O3的加入不仅能增强V2O5-TiO2的低温催化活性,而且能大大提高催化剂的抗H2O和SO2毒化性能。SO2、NO吸附暂态反应和TG-DTG测试表明,Sb2O3的促进机制主要是促进了催化剂在SO2存在条件下对NO的吸附,同时减弱了硫酸铵盐与催化剂之间的相互作用,硫酸铵盐更容易分解。载体换成TS后催化剂活性有所下降,在反应温度220℃时活性从97%降到90.4%。但是SO2对催化剂V2O5-Sb2O3-TS活性的影响很小,29h内活性下降了3个百分点。其同时抗硫抗水性能比催化剂V2O5-Sb2O3-TiO2也有所增强。对中毒后的催化剂进行了FT-IR表征,发现催化剂活性下降的主要原因是催化剂表面有硫酸铵盐的存在。催化剂V2O5-Sb2O3-TS抗硫及同时抗硫抗水性能的提高可能是TS载体抑制了催化剂对SO2的氧化,进而减少了硫酸铵盐的生成。最后对同时抗硫抗水后的两种不同载体的催化剂在400℃焙烧8h进行再生,并测试其活性,结果两种催化剂的活性都有明显的升高,但是再生后V2O5-Sb2O3-TS催化剂的活性更接近新鲜催化剂。通过FT-IR表征得出,中毒后的V2O5-Sb2O3-TiO2催化剂的活性组份被硫酸化,而V2O5-Sb2O3-TS没有。