【摘 要】
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石墨烯,sp2杂化形成的六角蜂巢状晶格的单层二维纳米材料。由于具有高的导电性,大的比表面积,低廉的制备成本等使其成为一种理想的催化剂材料。近年来的研究表明,对石墨烯进
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石墨烯,sp2杂化形成的六角蜂巢状晶格的单层二维纳米材料。由于具有高的导电性,大的比表面积,低廉的制备成本等使其成为一种理想的催化剂材料。近年来的研究表明,对石墨烯进行杂原子掺杂,可以有效调控石墨烯的结构和电学性质。本论文通过热退火的方法一步合成了氮硫双掺石墨烯(NS-GR),并通过重氮反应将磺酸基引入其表面,显著地改善了其亲水性能。基于此,将双金属纳米粒子沉积在磺酸化氮硫双掺石墨烯表面,并用于电化学性能研究,获得了较好的效果。主要研究内容有:1.金-铂双纳米/磺酸化氮硫双掺石墨烯的制备及对多巴胺和尿酸的同时检测通过电沉积方法成功制备Au-Pt NPs负载的磺酸化氮硫双掺石墨烯纳米复合材料(Au-Pt NPs/S-NS-GR)。通过扫描电镜(SEM)、X射线能量分散能谱(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱(Raman)和电化学阻抗谱(EIS)等表征手段,证明了Au-Pt NPs/S-NS-GR被成功合成,且Au-Pt NPs均匀的分布在S-NS-GR表面。此外,该纳米复合材料对于多巴胺(DA)和尿酸(UA)的氧化表现出优良的催化活性。在优化条件下,该纳米复合材料对于DA和UA展现出较宽的检测范围0.05-400μM和1-1000μM,检测限分别为0.006μM和0.038μM(S/N=3),且用于实际样品的分析,获得了满意的结果。2.钯-铂双纳米/功能化氮硫双掺石墨烯的制备及对甲醇氧化电催化性能的研究电化学沉积方法成功制备钯-铂双金属纳米粒子负载的磺酸化氮硫双掺石墨烯(Pd-Pt NPs/S-NS-GR)。对制备的纳米复合材料并用扫描电子显微镜(SEM)、X射线能量分散能谱(EDS)和X射线衍射(XRD)等技术手段表征,证明Pd-Pt NPs/S-NS-GR成功的合成,且Pd-Pt NPs均匀的分布在S-NS-GR表面。在碱性条件下,负载了Pd-Pt NPs之后的纳米复合材料被作为阳极催化剂用于甲醇催化氧化反应。相比于Pt-Pd NPs负载的氮硫双掺石墨烯,Pd-Pt NPs/S-NS-GR优越的性能可能归因于引进了大量的磺酸基团在NS-GR片层。不仅促进了金属粒子的均匀分布,而且加强了金属与支撑材料的相互作用。因此,制备的纳米复合材料有望作为一种新型的催化剂用于直接甲醇燃料电池。
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