【摘 要】
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2011年日本福岛核电站氢爆事故给传统锆合金包壳带来了巨大的挑战。锆合金包壳由于其良好的中子经济性、耐腐蚀性和机械性能,在过去几十年中被广泛用于压水堆的燃料包壳,但是在LOCA（Loss Of Coolant Accident）事故中,锆合金会与蒸汽发生剧烈反应,释放出大量氢气和热量,威胁反应堆的安全。因此福岛事故后许多国家开始研发新型的耐事故燃料棒包壳,即ATF（Accident Toleran
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2011年日本福岛核电站氢爆事故给传统锆合金包壳带来了巨大的挑战。锆合金包壳由于其良好的中子经济性、耐腐蚀性和机械性能,在过去几十年中被广泛用于压水堆的燃料包壳,但是在LOCA（Loss Of Coolant Accident）事故中,锆合金会与蒸汽发生剧烈反应,释放出大量氢气和热量,威胁反应堆的安全。因此福岛事故后许多国家开始研发新型的耐事故燃料棒包壳,即ATF（Accident Tolerant Fuel）包壳材料,用以提高包壳在事故工况下的耐事故性能,多种ATF包壳材料的概念中,在传统锆合金包壳表面喷涂一定厚度的Cr元素,被认为是当前最具有工业应用前景的策略。抗氧化性能是评估包壳材料耐事故性能的重要指标,但是目前Cr涂层在事故条件下的氧化淬火脆化行为仍在实验探索阶段,且国内鲜有在模拟LOCA工况下对其氧化和脆化机理进行研究。因此,本文以Cr涂层锆合金包壳为研究对象,在模拟LOCA事故升温和再淹没阶段工况下,开展了Cr涂层锆合金包壳高温蒸汽氧化脆化实验研究,同时根据微观表征结果,揭示了Cr涂层锆合金包壳氧化脆化机理。本文的主要工作包括:（1）在模拟LOCA事故工况ATF燃料包壳耐事故性能实验装置上,开展1200℃下氧化0.5-2.0h范围内的高温蒸汽氧化淬火实验研究,获得氧化过程中的包壳温度变化曲线。通过扫描电镜获得氧化前后样件表面和截面微观结构演变过程,样件物相组成通过XRD（X-ray diffraction）测试进行分析,氧化过程中样件元素行为特性通过EDS（Energy Dispersive Spectrometer）能谱测试来确定,通过环压和纳米压痕实验获得氧化淬火后的延展性和硬度。（2）经1200℃氧化0.5-2.0h后,Cr会与蒸汽发生反应从而在表面生成一层致密的氧化膜,从表面和截面微观结构来看,表面晶粒尺寸随氧化时间增加而变大,同时氧化膜厚度与氧化时间呈抛物线规律,在0.5-2.0h内由1.26μm增加到4.51μm。氧化前表面基本只存在Cr元素的衍射峰,而经过不同氧化时间下的样件在24.4°、33.5°、36.2°和54.9°新形成了较强的Cr2O3衍射峰。（3）基于能谱扫描结果,氧化后包壳沿截面形成了外层Cr2O3、残余Cr层、Zr-Cr扩散层以及Zr-4基体层4层结构。随氧化时间的增加,Cr2O3层和Zr-Cr扩散层逐渐变厚,且Zr-Cr层厚度在0.5-2.0h内从1.52μm增加到了1.92μm,而残余Cr层厚度则逐渐减小。氧化2.0h后的表面裂纹处元素主要是Cr和O,Zr元素含量基本保持不变,且表面O和Cr元素的计量比为53.86%和45.02%,证明表面生成了Cr2O3氧化物,表面裂纹不影响涂层对基体的保护。（4）采用环压和纳米压痕测试,获得了Cr涂层包壳氧化淬火后的力学性能变化,随着氧化时间的增加,Cr涂层锆包壳的韧性逐渐下降,氧化前和氧化0.5-2.0h后的样件在屈服点的载荷分别为405.75、387.02、377.89、360.58、352.88N。根据SEM（Scanning Electron Microscope）电镜观测结果发现,裂纹数量基本随时间增加而增多,未氧化样件的裂纹形式呈现为W型,且在尖端由于应力集中出现了裂纹的扩展,氧化后基本是形成垂直于表面的单一裂纹,在Zr基体处和Zr-Cr扩散层发现了有少数裂纹的产生,但是没有形成贯穿裂纹,样件结构整体完整,表明一定程度的氧化可以减小样件开裂的程度。根据纳米压痕数据,分析得到Cr涂层锆包壳截面硬度随氧化时间的增加而增加,氧化淬火后材料硬度提高了21.26%。
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