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由于优异的加工性能、力学性能和良好的可塑性,高介电常数聚合物基复合材料在先进电子和电力领域具有重要的应用价值。作为一类重要的介电材料,导体/聚合物复合材料以其填料含量低的优势受到研究者的广泛关注,当导体含量到达渗流阈值附近时,复合材料的介电常数会得到显著提高,但与此同时则伴随着介电损耗的大幅增加和击穿强度严重降低,从而导致导体/聚合物复合材料的能量密度较低,限制其在实际应用中的发展。研究表明,在导体/聚合物复合材料中引入绝缘层是解决上述问题的有效方法。因此,本文围绕由导体/聚合物和绝缘层组成的多层结构复合材料展开了两个体系的研究。首先,本文系统地探究了多层结构复合材料中层数的增加对于材料介电性能、击穿强度和能量密度的影响。我们以0.4wt%碳纳米管(CNT)/氰酸酯树脂(CE)(0.4CNT/CE,C层)和六方氮化硼(BN)/CE(B层)分别作为导体层和绝缘层,在三层结构CBC的基础上,通过设计C层和B层不同的堆叠结构和调控B层内不同的BN含量,制备了系列四层(CBCB)和五层(CBCBC和BCBCB)结构复合材料,探究了层数和结构的不同以及BN含量的变化对复合材料介电性能、击穿强度和能量密度的影响。结果表明,当BN含量为20wt%时,CBC20BC结构获得最大介电常数352(100Hz)和最高能量密度,分别比CBC结构提高了9%和117.6%,且其击穿强度是CBC结构的1.4倍,说明当C层和B层交替排列且C层位于两端时,层数的增加有利于获得更高的介电常数、击穿强度和能量密度,这是因为层数的增加不仅增强了界面极化效应且增长了击穿道路的长度和曲折性。此外,相比于0.4CNT/CE单层复合材料,CBCB、CBCBC和BCBCB多层结构复合材料均具有显著降低的介电损耗和明显增加的击穿强度和能量密度,其中CBCB和CBCBC复合材料的介电常数大幅提高,尤其CBCBC复合材料在100Hz下的介电常数均大于240,且在1-6000Hz范围内介电常数均大于100,满足嵌入式电容器高介电常数的要求。特别地,CBC20BC的介电常数和击穿强度(352@100Hz,2.12 kV/mm)分别是 0.4CNT/CE(27@100Hz,0.97 kV/mm)的13倍和2.2倍,从而能量密度比0.4CNT/CE提高了 6264%,是目前已报道的导体/聚合物多层结构复合材料能量密度提高幅度的最大值,而CBC20BC的介电损耗仅为 0.099(100Hz),是 0.4CNT/CE(36.5,100Hz)的 0.0027 倍。我们深入研究了多层结构复合材料性能得到改善的背后机理。其次,我们利用静电纺丝技术制备了取向的CNT/聚醚砜(PES)纳米纤维膜,将其浸润于环氧树脂(EP)预聚液中制备预固化的S层,然后以S层作为中间层,以0.5wt%CNT/EP(0.5CNT/EP,C层)作为边缘层制备了 CSC三层结构复合材料。探究了 S层的加入对CSC复合材料介电性能的影响。结果表明,当S层中CNT含量分别为4wt%和6wt%时,CSC复合材料的介电常数高达519和1027(1Hz),分别是0.5CNT/EP(183,1Hz)的2.8倍和5.6倍,而介电损耗只有 0.26和 0.9(1Hz),分别是 0.5CNT/EP(948,1Hz)的 2.7×10-4倍和 9.5×10-4倍。