介孔分子筛SBA-15的合成、改性及其对巴豆醛选择性加氢反应性能研究

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SBA-15介孔分子筛具有比表面积大,孔道尺寸均一,孔径大,孔壁厚和水热稳定性良好等特点,是良好的催化剂载体。自问世以来就受到广泛关注,广泛应用于催化、吸附和分离等领域。官能团功能化或不同形貌特征的介孔材料具有较高的吸附选择性和催化活性位,更加拓展了其应用前景。随着研究的深入,对其进行改性引入活性物种,使其在催化领域具有广阔的应用前景。本文主要致力于合成功能化的SBA-15介孔材料,主要内容如下:1、以非离子表面活性剂P123为模板剂,加入强电解质(NH4F和Cu(NO32),酸性条件下合成了球形的SBA-15。XRD、BET等表征结果表明分子筛具有二维六方介孔结构。强酸下合成的SBA-15的形貌呈边长约0.5μm,高约0.6μm的六棱柱。随着pH值上升,SBA-15的六棱柱形状逐渐扭曲拉伸。pH值为1.0时,SBA-15介孔分子筛呈麻花状。在同样的酸度下,加入无机盐NH4F,SBA-15呈粘在一起的球形。在此基础上,再加入另一种无机盐Cu(NO32,SBA-15的形貌则呈直径2~4μm的球形。最后对形貌控制的机理作了简单探讨。2、通过γ-氨丙基三甲氧基硅烷(APTS)偶联与Cu2+离子络合两步法将CuO负载到介孔分子筛SBA-15上,制得CuO/SBA-15催化剂,考察了催化剂的巴豆醛选择性加氢反应性能。通过X射线粉末衍射(XRD)、氮气吸脱附(BET)和程序升温还原(TPR)技术等对催化剂进行了表征。结果表明,SBA-15分子筛负载CuO后保持原有的介孔结构,但是孔容和比面表积随着CuO负载量的增大而下降。TPR结果表明CuO/SBA-15系列催化剂有三种CuO物种——高分散CuO、晶相CuO和进入SBA-15分子筛骨架的Cu2+。高分散CuO物种对巴豆醛加氢反应的催化活性最高,晶相CuO物种次之,而进入SBA-15分子筛骨架的Cu2+物种几乎没有活性。
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