【摘 要】
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氢能源作为一种绿色能源,具有高热值和无污染的特点,受到人们的广泛关注。光电化学（PEC）水分解是将太阳能转换成氢能的一种有效手段,在该研究过程中,光阳极材料作为析氧反应（OER）的场所,是影响PEC水分解器件最终性能的关键因素。近年来,半导体材料钒酸铋（BVO）凭借合适的能带结构、稳定的化学性质和相对低廉的成本,成为了一种较为理想的光阳极材料。然而,BVO在作为光阳极时存在许多问题,严重限制了 P
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氢能源作为一种绿色能源,具有高热值和无污染的特点,受到人们的广泛关注。光电化学（PEC）水分解是将太阳能转换成氢能的一种有效手段,在该研究过程中,光阳极材料作为析氧反应（OER）的场所,是影响PEC水分解器件最终性能的关键因素。近年来,半导体材料钒酸铋（BVO）凭借合适的能带结构、稳定的化学性质和相对低廉的成本,成为了一种较为理想的光阳极材料。然而,BVO在作为光阳极时存在许多问题,严重限制了 PEC水分解的性能和稳定性。问题大致分为三部分,首先较差的光生载流子迁移率导致了严重的体相复合,其次,迟钝的表面OER动力学限制了光生空穴的转移,最后,在测试过程中发生光腐蚀导致BVO中的钒（V）流失,造成稳定性不佳。针对上述问题,本文采取了两种卟啉有机物分别对BVO进行了协同修饰。具体研究内容如下:（1）借鉴以往电沉积制备BVO的经验并加以改进,制备出具有较高比表面积的BVO,在论文的第二章进行了详细介绍。同时对PEC水分解常用的表征手段与测试方法进行介绍,为下文的应用做好了准备。（2）为解决上述问题,我们采用叶绿素配合催化离子对BVO进行表面修饰。基于叶绿素胶体溶液和硅酸钴胶体溶液混合后产生的共聚沉现象,在BVO的表面包覆一层多功能薄膜。该薄膜显著提升了光生载流子在体相和表面的转移和传输,同时增加了光吸收,在1.23 VRHE处光电流密度达到5.1 mA/cm2。这层保型覆盖的薄膜,进一步地抑制了 V的流失,提升了器件在测试过程中的稳定性。（3）针对光生载流子在BVO体相内严重的复合,导致寿命较短的问题。我们选用另外一种卟啉化合物-血红素进行修饰,凭借着其优异的光敏特性和空穴传输作用,为表面较为缓慢OER动力学提供了更多的光生空穴。通过简单的水热方式将血红素和少量的钴负载在BVO表面,通过这种简单的“血煮”方式,避免了繁琐的操作过程。在1.23 VRHE处测量的光电流密度达到5.3 mA/cm2,同时负载血红素的BVO表现出较高的光生电压,促使起始电位发生明显的负移。本论文使用两种不同的修饰手段,有效地解决了 BVO在作为光阳极时,光生载流子在体相内严重的复合和表面缓慢的OER动力学问题,有效提升了光阳极的性能和稳定性。选取的这两种自然界中大量存在的卟啉有机物,拓宽了在光电转换领域对于新材料的选取,为低偏压水分解器件提供了实例参考。
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