【摘 要】
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随着全球能源的日益消耗,人类面临着能源消耗殆尽的巨大压力,而且在石油化石资源的使用过程中也伴随着严重的环境污染问题。由于木质素具有储量丰富、可再生等特点引起了广大研究者的关注。因此对木质素进行催化加氢脱氧处理具有重要研究意义。本论文以愈创木酚为模型化合物研究了在碱性水相环境下催化剂对愈创木酚的加氢脱氧反应;设计了一种两步法反应,为愈创木酚的加氢脱氧反应提供了一个新的思路。以椰壳炭为催化剂载体,采用
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随着全球能源的日益消耗,人类面临着能源消耗殆尽的巨大压力,而且在石油化石资源的使用过程中也伴随着严重的环境污染问题。由于木质素具有储量丰富、可再生等特点引起了广大研究者的关注。因此对木质素进行催化加氢脱氧处理具有重要研究意义。本论文以愈创木酚为模型化合物研究了在碱性水相环境下催化剂对愈创木酚的加氢脱氧反应;设计了一种两步法反应,为愈创木酚的加氢脱氧反应提供了一个新的思路。以椰壳炭为催化剂载体,采用等体积浸渍法制备了Ni/C、Pd/C、Ru/C、Pt/C、Ir/C和Mo Sx/C六种金属催化剂,探究了在水/十二烷两相反应体系下,六种催化剂对愈创木酚的加氢脱氧反应性能。结果表明,六种催化剂中Ni/C脱氧率最高,高达67.39%。在贵金属催化剂中Ru/C脱氧率最高,为49.26%。在水/十二烷两相条件下,两种金属能促进愈创木酚脱氧反应的发生,从而有效的降低产物中的氧含量。采用愈创木酚为模型化合物,以氢氧化钠水溶液来模拟黑液环境。探究在氢氧化钠碱液中Ni/C和Ru/C两种催化剂对愈创木酚加氢脱氧反应的性能,为造纸黑液直接加氢脱氧处理提供理论依据。结果表明,Na OH的加入不利于愈创木酚后续产物脱氧反应的发生,使产物的脱氧率下降。Na OH的加入对Ni/C催化剂的脱氧性能影响较大,使愈创木酚的脱氧率下降较大,而对Ru/C催化剂的脱氧性能影响相对较小。使用愈创木酚作为反应物,设计了一种两步法反应过程:先在Ni/γ-Al2O3上进行愈创木酚低温苯环加氢饱和反应得到加氢饱和产物:2-甲氧基环己醇;再在USY分子筛上进行2-甲氧基环己醇的高温脱氧反应探究。探究了不同脱铝USY、反应温度、空速及氢/原料比对2-甲氧基环己醇脱氧反应的影响。得出如下结论:愈创木酚在Ni/γ-Al2O3上发生HYD反应得到加氢产物2-甲氧基环己醇,选择性达到91.21%。反应条件:180℃、3 MPa、2.0 h-1及氢/原料比=300:1;2-甲氧基环己醇在高温下进行脱氧反应,脱氧产物主要为酮类产物（环己酮和2-甲氧基环戊酮）。确定出有利于生产酮类的反应条件:催化剂为DUSY-4、反应温度为240℃、反应空速为1.5 h-1,反应气氛为N2。
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