【摘 要】
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“碳中和”的时代背景对清洁能源提出了更高的要求,实现太阳能的有效利用是解决目前面临的能源危机最有希望的策略之一。有机-无机复合金属卤化物钙钛矿材料以其卓越的物理性质,正成为再生能源和光电转换技术发展中的下一个革命性材料。其中,二维Ruddlesden-Popper（RP）型钙钛矿材料具有良好的环境稳定性,近几年得到了广泛的关注。然而,高的激子能和绝缘的长链有机官能团阻碍了薄膜中载流子的产生和输运,
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“碳中和”的时代背景对清洁能源提出了更高的要求,实现太阳能的有效利用是解决目前面临的能源危机最有希望的策略之一。有机-无机复合金属卤化物钙钛矿材料以其卓越的物理性质,正成为再生能源和光电转换技术发展中的下一个革命性材料。其中,二维Ruddlesden-Popper（RP）型钙钛矿材料具有良好的环境稳定性,近几年得到了广泛的关注。然而,高的激子能和绝缘的长链有机官能团阻碍了薄膜中载流子的产生和输运,限制了薄膜器件性能的提升。理论研究表明,二维RP钙钛矿薄膜中晶粒的垂直取向生长和相控制是解决上述问题的关键。取向生长、大n值物相控制合成和多n值物相的梯度排列均需要实现从无序向有序结构的转变,该过程均涉及到体系熵的减小,而由于压力是实现体系熵减小的重要驱动力。因此,基于钙钛矿材料“软”的特征,利用设计的热压晶体生长方法,从薄膜取向生长和相控制方法的建立、薄膜基自驱光电探测器和太阳能电池的研制以及器件性能优化增强等方面开展了以下工作:（1）以PEA2（MA）n-1PbnI3n+1（n=2和4）体系为例,利用设计的热压方法,基于压力作用下晶粒融合生长机理,分别实现了二维RP钙钛矿薄膜沿水平（n=2）和垂直方向（n=4）的取向生长。其中,在小n=2的薄膜体系中,垂直方向均匀的热压作用和空间限域效应有效促进钙钛矿材料沿水平方向结晶和晶界融合,进而制备了由数十微米尺寸的晶粒组成的水平方向取向生长的PEA2（MA）n-1PbnI3n+1（n=2）薄膜;在n=4的薄膜体系中,压力作用下小尺寸的无序多晶颗粒倾向于沿垂直方向取向生长。深入理解了压力在不同n值体系中方向选择的取向生长作用机理,该方法的建立为后续的高质量薄膜的生长、器件研制和性能的优化增强奠定了基础。（2）基于上述确立的二维RP钙钛矿薄膜取向生长的热压晶体工程方法,结合添加剂工程（NH4SCN）策略,在优化的热压条件下（150℃＆200MPa）,生长了高质量PEA2（MA）n-1PbnI3n+1（n=5）钙钛矿薄膜,探究了热压温度对薄膜取向结构的影响,深入理解了热压作用下晶粒单轴取向生长和高纯大n值物相可控合成的机理。基于该薄膜研制了无空穴传输层自驱光电探测器,该光电器件呈现出良好的光电性能。例如,优化的薄膜器件的响应度在400-730nm的宽波长范围内均超过0.2A W-1;当在532nm激光照射下,该自驱探测器的响应度和探测率分别达到0.68AW-1和1.28×1013Jones,同时具有超高的开关比（1.8×108）。此外,在相对湿度为30%的环境下放置30天,其光电流仅衰减8%,呈现出良好的环境稳定性。（3）基于上述的协同生长策略,结合反式太阳能电池的结构设计,在ITO/PEDOT:PSS 空穴传输层表面生长了高质量 PEA2（MA）n-1PbnI3n+1（n=5）二维 RP钙钛矿薄膜。实现了薄膜的垂直取向生长、高含量大n值物相的可控合成和多n值物相的垂直量子阱分布。优化了薄膜器件中载流子的产生、输运和界面提取效率,基于此研制的太阳能电池的最高能量转换效率达到15.14%,并且不同批次器件具有良好的重现性。通过对其进行湿度和光稳定性测试发现,该薄膜太阳能电池呈现出超高的环境稳定性。（4）通过优化热压方法、优选合适的有机阳离子和优化探测器结构设计,在ITO/PEDOT:PSS表面生长了高取向和高纯物相的FPEA2（MA）n-1PbnI3n+1（n=5）薄膜。一方面实现了垂直方向薄膜内部晶界的有效移除,具有类单晶的表面特征;另一方面,高纯大n值相钙钛矿晶粒呈均匀定向生长,单晶贯穿整个薄膜厚度方向。薄膜缺陷密度和载流子寿命得到显著改善,基于该薄膜的自驱探测器在500-700nm的宽波长范围内的响应度均大于0.3A W-1,其中最大响应度为0.36A W-1,与已经报道的3D钙钛矿薄膜自驱光电探测器性能相当。另外,在532nm激光照射下,其响应度和探测率分别高达1.25A W-1和1.95×1013 Jones。未封装器件在40%的湿度环境中保存60天后器件性能仅降低了 2%,具有超高的环境稳定性。同时该器件还具有超低的检测限（＜31 nW cm-2）。因此,该自驱探测器具有响应度和探测率高、响应速度快、超低检测限和高环境稳定性等优点,预期具有潜在的应用价值。
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