钢渣负载碳纳米管的制备及其对污水中重金属和有机污染物的吸附特性研究

来源 :华南理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:eric73384
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
重金属和有机染料是水污染的重要来源,若未处理,会给人类健康和生态环境带来严重危害。碳纳米管(CNTs)是新型的吸附材料,对重金属和染料均具有较高的吸附性能。然而,其具有小尺寸和大长径比的特点,极易团聚,且使用过后很难从水体分离,易对环境造成二次污染。如何保持CNTs良好吸附性能的同时便于回收是重要的研究课题。钢渣含有大量铁元素,并且稳定性好,采用钢渣作为载体原位合成CNTs,既可以利用钢渣中的铁氧化物作为催化剂,解决CNTs团聚和成本高的问题,又实现钢渣高值化利用。本研究采用化学气相沉积法原位合成钢渣负载CNTs材料(SS@CNTs),利用钢渣和CNTs吸附作用的协同效应去除水中重金属离子和有机染料,并分析了其吸附机理,评价吸附后的再生性能和回收利用价值。主要成果如下:采用化学气相沉积法,以乙炔作为碳源,氢气作为还原气体,氮气作为运载气体,直接在钢渣表面原位合成CNTs制备钢渣负载碳纳米管材料(SS@CNTs),并对合成工艺进行了优化。结果表明,最优的合成时间、合成温度、乙炔和氮气的流量比分别为45min、600℃、VC2H2:VN2=200:800。对合成的SS@CNTs经过2小时的热处理纯化,碳纳米管的结晶度、热稳定性得到了改善,SS@CNTs的比表面积、表面氧化基团的数量增加,对Pb(II)和亚甲基蓝的去除率分别提升至98.12%和85.49%。碳纳米管在钢渣颗粒表面的生长模式包含尖端生长和底部生长。将SS@CNTs用于水中重金属离子的吸附,探究了吸附条件对SS@CNTs吸附重金属的影响,并通过对吸附等温线、吸附动力学、吸附热力学和吸附后SS@CNTs结构特性进行分析,阐明了其吸附特性和吸附机理,评价了SS@CNTs在吸附之后的再生性能和再利用性。结果表明,在最初吸附的15 min内,SS@CNTs对重金属离子具有很高的吸附效率,且均能在120 min左右达到吸附平衡。SS@CNTs对五种重金属离子的吸附性能大小顺序为:Pb(II)(?)Cd(II)≈Cu(II)>Zn(II)>Cr(VI)。SS@CNTs对重金属离子的吸附过程符合Langmuir等温吸附模型和准二级动力学模型,吸附类型主要为单层化学吸附。在298K温度下,通过Langmuir模型计算的Pb(II)、Cu(II)、Cd(II)、Zn(II)和Cr(VI)的最大理论吸附量分别为:515.46 mg·g-1、172.41 mg·g-1、187.97 mg·g-1、139.67 mg·g-1和17.38 mg·g-1。在MB的浓度较低时,MB对SS@CNTs吸附Pb(II)的抑制作用并不明显,随着浓度的升高抑制作用逐渐加强,而MB浓度由200 mg·L-1升高至300 mg·L-1时,SS@CNTs对Pb(II)的吸附量反而增加,这是螯合作用和竞争吸附共同影响的结果。较低浓度的MB对SS@CNTs吸附Cr(VI)的影响不大,随着MB浓度的继续升高,对Cr(VI)吸附行为的抑制作用加强;随着CR的浓度的增加,SS@CNTs对Pb(II)的吸附量呈现先增加后减小的趋势,而对Cr(VI)吸附行为的抑制作用则不断增强。SS@CNTs对五种重金属离子的吸附过程均可自发进行,吸附为吸热反应,吸附过程会使体系的混乱程度增加,吸附机理包含了离子交换、表面络合、沉淀、共沉淀和静电吸附作用,而对重金属酸根离子Cr(VI)的吸附机理主要为氧化还原作用、沉淀和静电吸附作用。经过5次吸附-脱附循环试验,SS@CNTs对重金属离子的吸附量均达到最初吸附量的70%以上,具有较好的再生性;将吸附重金属后的SS@CNTs掺入水泥基材料,能够实现SS@CNTs回收利用,重金属离子在水泥基材料中的固化率超过99%,其在水泥基材料中的存在形态主要为铁/锰氧化物形态、残渣态和有机结合态;SS@CNTs掺入水泥基材料虽然会导致水泥砂浆的抗压、抗折强度略有下降,但断裂能提高了43.4%。将SS@CNTs用于吸附水中的有机染料,探究了吸附条件对SS@CNTs吸附有机染料的影响,通过分析吸附等温线、吸附动力学和吸附热力学阐明吸附特性和机理,并对SS@CNTs吸附染料的再生性能进行了评价。结果表明,SS@CNTs吸附三种染料分子均在180 min左右达到吸附平衡;SS@CNTs投入量对有机染料的吸附量和去除率分别呈现负相关和正相关;p H低于5.0时,SS@CNTs对CR的吸附量略高于MB和MG,p H大于5.0时,SS@CNTs对三种染料的吸附性能大小顺序为:MB>MG>CR。随着Pb(II)浓度的增加,Pb(II)对MB吸附行为的抑制作用不断增强,当Pb(II)的浓度升高到120mg·L-1时,抑制作用减弱,这是由于吸附在SS@CNTs上的Pb(II)通过螯合作用为MB提供了新的吸附位点,而Pb(II)的浓度大于100 mg·L-1时,Pb(II)对SS@CNTs吸附CR具有促进作用。Cr(VI)对MB的吸附行为影响较小,而对CR的吸附行为有较大抑制作用,Cr(VI)浓度越高,抑制作用越明显。SS@CNTs对于MB和MG的吸附符合Freundlich等温模型和准二级动力学模型,吸附属于非均匀性的多层吸附类型;而SS@CNTs对于CR的吸附符合Langmuir等温模型和准一级动力学模型,属于单层吸附类型,吸附过程受扩散控制。三种有机染料的吸附过程均为自发进行的吸热反应,高温有利于吸附反应的进行,吸附属于熵增过程,系统的混乱度增加。经过五次吸附-脱附循环试验,SS@CNTs对三种有机染料的吸附量达到在初始吸附容量的47%以上;洗脱循环后的SS@CNTs经过热处理,对三种染料的吸附量均恢复至90%以上,说明SS@CNTs具有较好的循环再生能力。
其他文献
高强钢的应用能够减轻结构自重,具有经济和社会效益,推广至装配式半刚性钢结构体系将进一步提升我国建筑工业化的材料效能,对我国实现“碳达峰、碳中和”的节能减排目标具有重要意义。高强钢与普通钢的力学性能具有显著区别,高强钢的屈强比更大且延性更差,这对梁柱半刚性节点的抗震性能具有重要影响,而现有相关研究不足,导致其工程应用不够经济合理,甚至存在安全隐患。由于节点的力学性能是整个结构体系性能的关键,因此,评
学位
作为学前教育专业核心课程,"幼儿园环境创设"的实施存在教学内容重视环创技能、忽略环创教育理念,教学过程重视实践能力、忽视情感和文化育人等问题。因此,亟须在课程教学中融入思政教育,提升学生专业情操和职业修养,增强学生的民族自豪感和文化自信,培育学生的育人意识和能力,推进学龄前儿童的家国教育,实现优秀文化和理念的传承发扬。具体路径可通过打造课程思政教师队伍、提升课程思政育人能力,研究课程内容和特点、合
期刊
加强新时代廉洁文化建设,是党自我革命必须长期抓好的重大政治任务。冼夫人被周恩来总理誉为“中国巾帼英雄第一人”。茂名是冼夫人的故里,正在开展以冼夫人为主题的“好心茂名”系列活动。在新时代廉洁文化建设中,茂名可以提升“好心茂名”活动立意,拓展活动内涵,让“好心茂名”成为新时代廉洁文化建设载体,引领党员干部坚守“明心”、强振“公心”、夯实“廉心”、赢取“民心”。在全市党员干部的培根育本、正心修身、涵养文
期刊
随机噪声或随机不确定性广泛存在于电子、生物等领域的研究对象中,是科学与工程领域中常见的系统现象.其中,白色乘性噪声可用于描述以计算机舍入误差为代表的相对增益不确定性,是一类重要的随机噪声.对带白色乘性噪声的线性系统的研究也成为六十多年来控制理论的重要课题,在稳定性、可镇定性和最优控制等方面均取得了丰硕的研究成果.随着计算机和网络技术的发展,利用通信信道进行控制与反馈信息传递的网络化控制系统受到广泛
学位
学科知识往往是以情境、问题、任务、项目为载体或抓手,进行“登山式”的呈现和推进。课程内容的组织重点是对内容进行结构化整合。结合学生学情,将教学内容重构,分合有据,详略有章,取舍有道,让学生逐步理解并迁移知识原理,在学习过程中建立起较完整的结构体系。
期刊
【目的】基于室内培养试验,明确等碳量添加水稻秸秆(S)、根系(R)或二者混合物(S+R)对稻田红壤不同发生层中颗粒态有机碳和矿物结合态有机碳的影响。【方法】以稻田红壤(20~30年)氧化还原层1(Br1)、犁底层(Ap2)及水耕表层(Ap1)的土壤为材料,基于等碳量添加S、R及S+R的培养试验,分析了水稻秸秆与根系添加到供试土壤30、60、120和210天时,各发生层土壤中总有机碳、游离态颗粒有机
期刊
随着城市化进程的加快和极端气候的出现,强台风侵袭过程城市地区的风环境日益复杂、超高层建筑的风效应也更为显著。近地风场特性的改变及强台风的不平稳特性、局部微地形对气象风速观测的干扰影响、强风作用下密集城市地区超高层建筑风致振动响应及结构模态参数变化规律、现场实测和风洞试验对比验证中的参考风速合理取值等问题仍需要进一步完善和深化。本文基于台风风场模拟、现场实测、风洞试验和计算流体动力学数值模拟,以深圳
学位
<正>小数乘法、除法运算类型不同,但算法相通,学法相近。复习时沟通两个板块的算法、学法,系统整理其中的计算方法和计算道理,有利于学生从整体上把握知识结构,形成转化思想,感受计算的一致性,发展学生的数学思维。一、课前思考“小数乘除法的复习”是人教版五年级上册第一单元“小数乘法”、第三单元“小数除法”的教学内容。按常见教材编排方式,往往是一单元一复习,教材却打破常规,将两个单元放在一起复习,这样编排,
期刊
生物质水热处理是一种操作简易、过程绿色且产品多样化的生物质热化学转化技术。该方法以水为介质,在温和反应条件下可将生物质转化为化学品和先进碳材料,满足社会对清洁能源、化学品和碳材料的需求。通过对水热处理催化体系的合理设计,可高效将生物质转化为乳酸、乙酰丙酸(Le A)、甲酸(FA)、糠醛和5-羟甲基糠醛(HMF)等高附加值的平台化学品,这些平台化学品在材料及化学品合成中发挥着重要作用。同时,水热处理
学位
计算思维能力作为21世纪重要核心技能,在国内外教学目标均有强调,图形化编程课堂作为计算思维培养重要载体,是培养计算思维的途径之一,通过图形化编程教学培养学生计算思维能力是重要议题。本研究针对图形化编程教学中存在的问题:1)图形化编程教学缺乏灵活性与针对性的教学策略;2)图形化编程教学重结果而轻过程;3)学生在图形化编程学习中积极主动性低。在文献研究的基础上,提取学生编程行为进而构建指向初中生计算思
学位