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直接甲醇燃料电池(DMFC)由于具有能量密度高、液体燃料易运输储存、电池结构简单和安全性好等特点,在便携式电子设备和汽车等领域具有广阔的应用前景。Pt是目前性能最好的DMFC电催化材料,但也存在反应动力学速率缓慢,催化效率低,价格偏高,资源有限等缺点,严重影响了DMFC的商品化。本论文选择以炭黑负载Pt-Au电催化材料为主,通过添加壳聚糖(CHI)、聚苯胺(PANI)等聚合物对炭黑进行改性,制备聚合物-炭黑负载的Pt-Au电催化材料,采用N2物理吸脱、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、X-射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、X-光电子能谱(XPS)等技术对聚合物-炭黑载体和Pt-Au催化剂进行表征,并采用循环伏安法(CV)测试了这类催化材料对甲醇的电催化氧化活性,采用计时电流法初步考察了催化剂的使用寿命,得到如下具有创新性的结果: 1.虽然活性炭负载Pt-Au双金属催化剂对甲醇电催化氧化性能明显强于活性炭负载的单Pt或单Au催化剂,但总的催化活性不高。Au的加入能有效提高Pt的利用率。而经HNO3和HCl处理的活性炭负载Pt-Au后,其活性还有所下降。活性炭载体由于其导电性较弱和所含杂质较多,不适宜作为电极材料。 2.炭黑载体明显优于活性炭载体。论文考察了炭黑负载Pt-Au催化剂的制备方法、保护剂种类及用量、Pt/Au比等因素对其电催化活性的影响。发现以聚乙烯醇(PVA)为保护剂,PVA/Pt比为1:10时,Pt/C催化剂的活性相对较高;当Pt/Au为1:1,采用溶胶负载法制备的Pt1.0^Au/C催化剂具有相对最高的电催化活性,电流密度达到0.706mA·cm-2(GC)。XPS结果表明,高含量的氧化态Pt对提高催化活性并不有利 3.比较了炭黑及壳聚糖-炭黑负载Pt-Au催化剂的甲醇电催化氧化活性与稳定性。发现当CHI含量为1％时,Pt-Au/CHI-C催化剂能在保持其较高电催化活性的同时,其稳定性也明显提高。研究表明,壳聚糖分子中的多个氨基基团能够与Pt,Au金属粒子产生强的相互作用,使金属粒子保持稳定而不发生团聚,提高了Pt的分散度和有效利用率。 4.制备了导电聚合物PANI与炭黑的复合材料及其负载Pt-Au催化剂,发现PANI-C复合材料具有良好的热稳定性,对金属粒子不仅具有良好的富集作用,而且能够保持其结构稳定,防止粒子聚集现象的发生。