三嗪基二氧化碳捕集和催化材料

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:qg101213
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
作为工业废气被排放入大气的二氧化碳是主要的温室气体,同时又是廉价易得、不可燃、无毒无害且可再生的碳资源,将其捕集并催化转化为化工产品具有较高的生态效益和经济价值。多孔有机聚合物具有较高的比表面积、可调的内部孔道、良好的化学稳定性和易于修饰的结构特性,是广为研究的气体吸附材料和催化剂载体。利用多孔有机聚合物材料将二氧化碳捕集和二氧化碳催化转化两过程串联为一体的探索,既能推动二氧化碳减排,又是实现废气资源化利用的科学动力。本论文以2,4,6-三肼基-1,3,5-三嗪(THTZ)为结构基础,构建具有丰富含氮极性官能团的三嗪基多孔有机聚合物,利用肼基团与二氧化碳的偶极-四极相互作用及其与氮气的排斥作用,提高材料的二氧化碳吸附选择性;同时借助肼基团的氢键给体作用活化反应底物,催化固定二氧化碳,从而开辟将二氧化碳捕集和催化转化串联为一体的新途径。主要内容如下:(1)肼桥联三嗪基多孔有机聚合物HB-CTP-1由THTZ与三聚氯氰通过亲核取代反应制得。由于肼桥联基团具有极高氢键给体含量,致使HB-CTP-1处于团聚形态,氮气吸附等温线呈II型,以层间吸附为主,其BET比表面积和总孔容分别为51.2 m2/g和0.28 cm3/g。然而,HB-CTP-1却具有良好的二氧化碳捕集能力(273 K、1 bar,8.2 wt%),并且连续吸附脱附循环五次,仍能保持其二氧化碳吸附容量。对HB-CTP-1的二氧化碳催化固定活性考察发现,带有多种取代基的环氧化物均能在无溶剂、非金属的温和条件下与二氧化碳发生催化环加成反应,以较高收率生成环状碳酸酯。反应后HB-CTP-1可通过简单的离心操作实现分离回收,且经连续使用五次,其催化活性也没有明显降低。(2)酰亚肼桥联三嗪基多孔有机聚合物HB-CTP-2和HB-CTP-3由THTZ与二酸酐类原料通过脱水缩聚反应制得。HB-CTP-2和HB-CTP-3表现出更优良的二氧化碳捕集能力(273 K、1 bar下分别为10.5 wt%和9.0 wt%),并且通过亨利定律计算得出的273 K下CO2/N2吸附选择性分别高达307(HB-CTP-2)和258(HB-CTP-3)。由Virial方程计算得出的极限吸附热Q0分别为39.0 kJ/mol(HB-CTP-2)和38.6 kJ/mol(HB-CTP-3)。此外,两种材料均可催化二氧化碳与氮杂环丙烷的环加成反应,获得较高的噁唑啉酮收率(93%99%),其中HB-CTP-2至少可循环使用5次而不显著丧失其催化活性。
其他文献
花是植物的精华,富含各种维生素、矿物质等,以花代茶饮用能有养颜、保健之功效。将花草入茶古已有之,但是从前的花茶只重茶,花只是茶中的佐料。而时下的花草茶则干脆就是干花,花不
结合青藏铁路建设实践,从多年冻土区青藏铁路挡水埝设计原则出发,阐述了挡水埝施工工艺及SPRE防水卷材、复合土工膜防渗层施工要点。
我国档案工作已经进入电子档案时代,电子档案中的个人权利问题成为一个十分敏感的法律问题.电子档案所涉及的个人及其个人资料保护应当得到立法的支持,明确相应的保护原则,并
通过湖北省城镇居民旅游者人均天花费构成比例的比较,分析湖北城镇居民旅游者旅游消费结构的现状和变化规律,找出影响旅游消费结构的因素,如民族的传统意识、旅游产品的结构和质
在当今社会环境下,就业形势越来越严峻,传统的教育模式已经发生了巨大的变化,就业方式也随之发生变化,在这种情况下,职业生涯规划就日益重要。本文提出了在职业生涯规划理念
文章围绕全国教育大会精神,立足立德树人根本任务,以培养德智体美劳全面发展的社会主义建设者和接班人为研究目标,提出打造马克思主义理论教育、社会主义核心价值观教育、中
随着嘉道不拘骈散论的影响力不断扩大,岭南壮族文人郑献甫也提出了自己骈散融合的骈文理论。在骈散关系问题上,他提出骈散无优劣下的不拘骈散观;在探讨骈文的弊病时,他从文体
作为法学学者,我们对人的观察主要依赖于制度展开,因为法律是社会的一种基本制度载体。在制度丛中,目前我们能够找到的最合适的、众人都能接受的一个文本便是现行宪法。因此,
目的:探讨健康教育及辨证施护在颈椎病患者中的作用。方法:对118例颈椎病患者按照辨证分型共同从病房环境,心理护理,病因护理,功能锻炼指导,以及根据不同分型分别对其进行辨
【讽刺强烈的声画对位】玛丝洛娃受审一场,影片采用声画对位的手法,以声音与画面的鲜明对比,托出深刻的寓意和强烈的讽刺。在庭长伪善的讯问声中,在检察官振振有词的起诉声