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随着能源需求的逐渐增大,储能技术急需发展以提高能源的利用效率。电介质材料因可以作为储能材料受到了广泛关注,其中聚合物基介电复合材料具有良好的加工性能和轻质等特点,有利于电子元器件的小型化、轻质化。石墨烯比表面积大,导电性好,机械性能优异,填充到聚合物基体中,可以显著提高聚合物基介电复合材料的介电性能。但是石墨烯易团聚,在聚合物基体中难以均匀分散,是研究的难点。本论文用改良Hummers法制备氧化石墨烯,采用三种方法进行修饰包覆和还原处理,得到了分散性较好的石墨烯。将得到的石墨烯添加到聚偏氟乙烯中,制备石墨烯/聚偏氟乙烯介电复合材料,并研究了这种介电复合材料的介电性能。(1)采用对氯苯基异氰酸酯与氧化石墨烯表面的羟基和羧基反应,并用化学法还原,得到对氯苯基异氰酸酯修饰的石墨烯(rGO-pCi)。红外光谱(FT-IR)和紫外可见吸收光谱(UV-vis)分析表明,对氯苯基异氰酸酯与氧化石墨烯反应生成了氨基甲酸酯键和酰胺键,氧化石墨烯得到较好的还原。原子力显微镜(AFM)和透射电镜(TEM)结果表明,修饰后的石墨烯在N, N-二甲基甲酰胺中能以单片层形式存在,表现出良好的分散性。介电性能测试结果显示,在100Hz时,这种经修饰的石墨烯与聚偏氟乙烯复合制备的介电复合材料介电常数达到了78,约为聚偏氟乙烯的8倍,介电损耗仅为0.25。(2)用无机纳米粒子四氧化三钴对氧化石墨烯进行包覆,并进行热还原处理,制备了四氧化三钴包覆的石墨烯。AFM和SEM结果表明,石墨烯片层的表面比较均匀的沉积了一层纳米粒子,包覆后的石墨烯片层厚度约为15nm。FT-IR、UV-vis和TG结果表明,热还原同样表现出良好的还原效果。Co3O4包覆的石墨烯与聚偏氟乙烯介电复合材料在100Hz时的介电常数达到了90,介电损耗为0.39。特别在高频时,该介电复合材料的介电损耗仍处于相对较低的状态。当石墨烯填充量超过渗流阈值后,介电损耗随石墨烯填充量的增加仍然只是较小幅度增大。介电损耗的这种比较特殊变化规律为介电复合材料在高频环境中的应用提供了途径。(3)用多巴胺在氧化石墨烯表面自聚形成聚多巴胺包覆层,并通过化学还原制备了聚多巴胺包覆的石墨烯。AFM和TEM图片显示,石墨烯表面形成了比较均匀的聚合物包覆层,包覆后的片层厚度约为1.5-1.7nm。聚多巴胺包覆的石墨烯在N, N-二甲基甲酰胺中也表现出了良好的分散稳定性。介电测试结果表明,在100Hz时,聚多巴胺包覆的石墨烯片层与聚偏氟乙烯介电复合薄膜的介电常数达到了278,介电常数与聚偏氟乙烯相比显著提高。介电损耗约为0.48,得到了一定的抑制。