【摘 要】
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为了缓解全球能源危机并保护全球环境,研究人员致力于发现清洁和可再生能源。因此氢气（H2）是一种极具吸引力的绿色燃料,氢具有很高能量密度,且燃烧后唯一副产物是无污染的水。析氢反应（HER）是从水中生产氢气至关重要的一个手段。目前,析氢反应的最佳催化剂材料是铂,但是鉴于现有材料的经济效率和储存能力有限,研究人员需要发现新材料或修改现有材料以提高HER性能。其中原子掺杂和异质结构在催化领域引起了相当大的
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为了缓解全球能源危机并保护全球环境,研究人员致力于发现清洁和可再生能源。因此氢气（H2）是一种极具吸引力的绿色燃料,氢具有很高能量密度,且燃烧后唯一副产物是无污染的水。析氢反应（HER）是从水中生产氢气至关重要的一个手段。目前,析氢反应的最佳催化剂材料是铂,但是鉴于现有材料的经济效率和储存能力有限,研究人员需要发现新材料或修改现有材料以提高HER性能。其中原子掺杂和异质结构在催化领域引起了相当大的关注,异质结构可以通过不同二维材料的组合形成丰富多样的结构。石墨烯是被广泛研究的典型二维材料,但是它的析氢性能很差。而前些年发现的二维电子化合物材料（Ca2N和Y2C）因其剩余电子使得它可以向接触的材料转移电荷,这对表面不易吸附氢的催化材料来说非常有利。本文主要是对氢吸附在石墨烯和二维电子化合物（Ca2N或Y2C）垂直异质结构上的第一性原理研究。密度泛函理论计算表明,从电子化合物到石墨烯的大量电荷转移促进了氢吸附到石墨烯上。石墨烯/Ca2N和石墨烯/Y2C异质结构的氢吸附自由能分别具有0.73 eV和0.54 eV,远低于原始石墨烯（1.9 eV）。此外,用N原子掺杂石墨烯可以进一步将异质结构的吸附游离能降低到0.29 eV,极大的提高了石墨烯的氢吸附能力。这些结果表明,电子化合物的存在和N原子掺杂活化了石墨烯,很大程度的提高了石墨烯的催化析氢能力,这些发现有望运用其他二维材料,为制氢提供了一种创新和有前途的策略。
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