重金属在人体的富集有致癌、致畸、致突变的三致效应,大多数重金属元素几乎都可以引起对肾脏的损伤,且重金属引起的身体病变具有遗传性。蔬菜是城乡居民日常大量食用的食物,因此其重金属含量的略微上升都会造成在人体内巨大的富集。随着工业的发展和农业上的不当做法,导致蔬菜生长环境重金属污染十分严重,给蔬菜重金属的富集提供了充分的条件,对蔬菜的产量和品质均有极大的影响。本研究依托国家自然科学基金“城市大气重金属干湿沉降对土壤-蔬菜系统的污染效应”(41271472),选取上海市作为代表区域,以Pb、Hg、Cd、 Cr、As、Zn和Cu等为主要研究对象,通过大田试验区系统调查,得出大气-图壤-蔬菜系统中大气沉降、蔬菜不同部位、菜地土壤、菜地附近路面灰尘、叶菜叶片表面灰尘的重金属含量,构建蔬菜累积重金属的大气沉降和土壤来源贡献模型,探讨大田种植条件下蔬菜可食部分重金属的大气沉降和土壤来源贡献及其影响因素,比较不同污染来源对于蔬菜累积重金属的贡献程度,阐明通过摄食蔬菜途径带来的重金属人体健康风险。通过对实验数据的整理和分析,得出以下结论：(1)由于降水冲刷,空气中的细颗粒物受非重力因素影响而沉降,造成9月份大气沉降样品中重金属元素含量最高；所设置的5个沉降样品采样点中,青浦采样点各重金属元素的含量均较高,与其所处地理位置及海陆风的影响较大；其次由于垃圾燃烧过程中飞灰的作用,使得浦东御桥采样点的大气沉降中重金属元素的含量较高；另外,宝山采样点Zn、Cr污染严重,主要因为Zn、Cr为炼钢工业的副产品,该采样点毗邻宝山钢铁总厂所致。(2)上海市郊区蔬菜地土壤的pH测试显示偏碱性,粒度水平为黏粒较少,砂粒和粉粒占有比例较大。土壤中7种重金属元素含量均未超过食用农产品产地环境质量评价标准(HJ332-2006)中规定的限值；相对土壤背景值来说,所有样品中出现66%的超标,说明三十多年来上海市菜地土壤中重金属的积累十分显著。地累积指数结果显示,Cd和Zn已出现污染。土壤重金属形态分析显示Cd的迁移性较好,但Pb的潜在威胁较大。叶面降尘中重金属元素的含量水平远远高于菜地土壤中重金属水平,主要原因是叶面降尘来源于大气中粒径较小的颗粒物。灰尘重金属元素富集高的地点与土壤相一致,且重金属之间表现出协同效应。(3)菜地土壤中重金属元素的空间特点表现为：16个采样点中菜地土壤重金属元素污染较为严重的有宝山北赵新村、嘉定马陆镇、浦东御桥和松江辰山村。其中马陆采样点紧邻交通要道,车流量较大,可能受到车辆尾气影响；浦东御桥采样点毗邻垃圾焚烧发电厂,垃圾焚烧飞灰沉降加重了菜地土壤的重金属元素富集；松江辰山村和宝山北赵新村采样点为较偏僻农田,其污染状况可能归因于粗放的耕作方式或较高的本底重金属含量。7种重金属元素并没有出现随季节变化一致的变化趋势,总体来看,东南递减而西北递增,可能与采样期间盛行风向有关。Cr元素表现为递增的趋势,预示着上海地区Cr元素可能存在潜在的累积威胁。(4)菜地环境的重金属污染情况往往直接导致蔬菜中重金属元素含量的多寡。蔬菜中不同重金属元素含量的空间分异略有差异,但浦东御桥、吴泾共和新村和松江辰山村采样点的蔬菜中7种元素相对富集较高。浦东御桥和松江辰山村采样点土壤中重金属元素富集较强,吴泾共和新村采样点则受到工业和交通两大因素的影响,大气沉降对蔬菜中重金属积累的贡献突出。(5)健康风险评价显示日常大量食用菠菜、空心菜和莴笋的人重金属健康风险较高,日常通过蔬菜食入重金属元素中As元素略有超标,其他元素尚属安全。通过日常食用蔬菜摄入重金属对儿童的暴露风险要高于成人。(6)利用主成分分析方法处理蔬菜叶片和根系中的重金属元素浓度数据,结果显示叶片中Zn、Hg、Pb、Cr元素主要来源于大气沉降,As元素主要来源于土壤,Cu和Cd二者皆有；根系中Zn、Cd、Cr、Hg、Pb元素来源于大气沉降,Cu元素来源于土壤,Pb和As二者皆有。不同季节采样获得的蔬菜叶片样品并没有显著的差异,春季蔬菜根系的因子得分与夏秋两季有显著的分离,可能是由于4月采样前降水较少,土地较为干旱的缘故。(7)多元回归方程拟合的统计学意义较差。探究原因,可能是由大气沉降-土壤-蔬菜系统中重金属元素迁移转化机制的复杂性导致,大气沉降中的重金属污染除直接沉降在蔬菜叶片表面造成污染外,还会通过先降落在土壤对土壤造成污染,再经过蔬菜根系从土壤富集重金属的方式进行,因而造成蔬菜体内重金属元素并不与土壤或沉降中的重金属元素的含量成比例。为了实现多元回归方程的建立,进一步的工作可以通过同位素示踪模拟实验的方法做进一步的探究。