【摘 要】
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MOFs材料因其孔径可调、高活性、可回收性使其在异相催化领域极具潜质。本论文工作分别通过后修饰和自组装方法,合成得到了五种MOFs材料,对其结构和组成进行了表征,并对其中
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MOFs材料因其孔径可调、高活性、可回收性使其在异相催化领域极具潜质。本论文工作分别通过后修饰和自组装方法,合成得到了五种MOFs材料,对其结构和组成进行了表征,并对其中两种MOFs材料的催化性能进行了初步的研究。以2-氨基对苯二甲酸为构筑单元,通过溶剂热法合成IRPY-MOF,对其进行共价后修饰得到IRPA-MOF,再经配位后修饰将钯离子负载到该框架上,合成得到具备优良催化性能的催化剂Pd（Ⅱ）@IRPA-MOF。通过X-射线粉末衍射谱、氢核磁谱、EDS能谱、红外光谱等方法对其结构及组成进行了表征,推测其组成为[Zn Pd0.73（NH2-BDC）（BPC）2.73],热稳定性较高,分解温度为230℃。以2,2’-二氨基-4,4’-联苯二甲酸为构筑单元,通过溶剂热法合成Zn-MOF-1、Zn-MOF-2、Zn-MOF-3和Zn-MOF-4。通过X-射线粉末衍射谱和红外光谱对其结构及组成进行了表征,并对其吸附性能和热稳定性进行了研究。对Zn-MOF-1进行共价后修饰和配位后修饰,得目标产物Pd（Ⅱ）@Zn-MOF-1。通过对氢核磁谱图和EDS能谱图的分析,推测其组成为[ZnPd0.38（NH2-BPDC）（BPC）0.38]。热重分析表明,该MOFs材料具有较高的热稳定性,分解温度为280℃。研究了Pd（Ⅱ）@IRPA-MOF和Pd（Ⅱ）@Zn-MOF-1两种MOFs材料在a,b-不饱和酮与芳基硼酸的1,4-加成反应中的催化性能,通过筛选反应确定最佳催化反应条件,催化产率分别最高可达99%和71%,对不同的底物均具普遍适用性。
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