高温煤气脱硫技术因其经济性和对环境的友好性被公认为是煤气净化的理想方法。目前高温煤气脱硫主要存在着循环稳定性差、再生困难及气氛效应严重等问题，氧化铈作为第二代高温煤气脱硫剂，由于其良好的再生性和循环稳定性，而成为高温煤气脱硫的重要研究方向。 本文分别采用TG、TPR和固定床对自制的活性氧化铈、铈铜、铈铁氧化物以及氧化铈、氧化铈-赤泥脱硫剂进行了还原、硫化动力学行为的研究。利用BET、XRD、XPS、SEM、FTIR及孔容、孔径分布等分析手段对样品煅烧前后、还原前后、硫化前后及硫化再生循环中的结构变化进行了表征，研究了气氛效应对脱硫剂的影响。 不同铈盐热解制得的活性氧化铈的研究结果显示:前驱体不同，活性氧化铈的微观结构存在较大差异，SEM微观形貌，比表面积和孔容也明显不同；孔容与样品的还原硫化性能密切相关，孔容增大，还原硫化性能增强；热解硝酸铈得到的活性氧化铈的还原、硫化性能最佳。 铈铜、铈铁氧化物的还原性能和高温脱硫行为的研究结果表明:铈氧化物中加入氧化铜或氧化铁，可明显降低样品的还原温度，且随其中氧化铜或氧化铁含量的增加，样品的可还原性提高；样品中氧化铜或氧化铁含量的增大，有利于硫化转化率的提高，尤其是500、600℃下的硫化转化率；分步还原硫化中，样品预还原后的硫化转化率均有提高，在500～700℃温度范围内，温度升高有利于铈铜、铈铁氧化物的还原，随还原程度的加深，样品的硫化转化率提高；铈铜氧化物的高温煤气脱硫动力学可用改良未反应收缩核模型描述，同步还原硫化中，铈铜氧化物样品DCC3(Cu摩尔含量3％)和DCC8(Cu摩尔含量8％)表面反应控制区的活化能相当，而DCC8的扩散活化能远小于DCC3，DCC8的脱硫性能优于DCC3；DCC8的还原过程中表面反应活化能小于扩散活化能。 以优选出的活性氧化铈为活性组分，膨润土为结构助剂，制得氧化铈高温煤气脱硫剂CB750，对其高温脱硫行为进行的研究表明:脱硫剂的还原与活性氧化铈相似，存在分别对应于表层氧和体相氧的两个还原峰，其还原的活化能分别为32.30和110.67 kJ/mol。在500～800℃温度范围内，随温度的升高，脱硫剂CB750的硫化转化率增大；结构助剂膨润土对活性组分起到很好的分散作用，它们之间存在的相互作用有利于脱硫剂硫化活性的提高；分步还原硫化中，温度越高，还原程度越深，硫化转化率也越高；反应气氛对脱硫剂CB750的硫化活性有显著影响，仅有N2、H2和H2S存在的简单强还原气氛中，脱硫剂显示出非常好的脱硫活性，而气氛中CO和CO2的存在，尤其是CO2会大大降低脱硫剂的活性。脱硫剂CB750硫化过程存在体相Ce向表面迁移的现象，表面Ce的含量越高，尤其是Ce4+/Ce3+越低，脱硫活性越好；气氛的还原性强弱以及表面C含量，直接影响脱硫剂的活性，气氛还原性越强，表面C含量越少，越有利于脱硫。脱硫剂CB750高温煤气脱硫动力学可用改良未反应收缩核模型描述，脱硫剂CB750在同步还原硫化中，还原过程中以及预还原后的硫化过程中，表面反应活化能均高于扩散活化能；CB750经预还原后硫化过程的表面反应活化能和扩散活化能均明显降低，说明预还原有利于提高脱硫剂的性能。氧化铈脱硫剂CB750适于高温、强还原性气体脱硫，具有机械强度大、脱硫精度高的特点。 以氧化铈与赤泥干混物作为脱硫剂的活性组分，膨润土为结构助剂，制得不同铈铁比的氧化铈-赤泥高温煤气脱硫剂，对其高温脱硫行为进行的研究结果显示:650～850℃的煅烧温度范围内，随温度的升高，脱硫剂的比表面积和孔容呈下降趋势，但脱硫剂的机械强度增大；不同煅烧温度下脱硫剂的起始还原温度均较赤泥和氧化铈有不同程度的降低，煅烧温度升高，脱硫剂的还原温度增大；煅烧温度影响脱硫剂中铁的存在形式，650℃铁的晶相主要是γ-Fe2O3，850℃铁的晶相主要是α-Fe2O3，在650～850℃煅烧温度范围内，随温度升高，γ-Fe2O3逐渐向α-Fe2O3转型。600、700℃下，脱硫剂C2F38850(氧化铈与赤泥的重量比为2:3)的硫化转化率均高于C1F18850(氧化铈与赤泥的重量比为1:1)，脱硫剂C2F38850的硫化转化率随温度的变化:600℃>500℃>700℃；分步还原硫化中，脱硫剂C2F38850的还原转化率随温度的升高而增大；经预还原后的硫化转化率，除600℃略有下降外，500、700℃下均有不同程度的提高。 氧化铈-赤泥高温煤气脱硫剂C1F1B850和C2F38850的固定床活性评价结果显示，反应气氛的组成对两种脱硫剂的硫化活性影响不显著； 500～700℃温度范围内，500℃时两种脱硫剂的硫化活性最好；脱硫剂C2F38850在8次硫化.再生循环测试中表现出良好的稳定性，且粉化不明显；脱硫剂表面Ce和Fe的存在形态与新鲜样品基本相同，硫化的脱硫剂中，Ce的结合能略微增大，而Fe的结合能降低，随硫化的进行，Fe由体相向表面迁移，Ce则由表面向体相迁移，脱硫剂表面的Fe/Ce比增大；Fe/Ce比越大，Ce4+/Ce3+越低，脱硫活性越好，由此认为Fe与Ce之间存在着相互作用，这种作用有利于脱硫；新鲜脱硫剂的XRD谱图与经8次循环后的XRD谱图中衍射峰的位置及峰型变化很小，说明经再生后脱硫剂的晶相结构与新鲜样品基本一致，这是脱硫剂C2F38850经8次硫化再生循环后脱硫剂活性没有下降的主要原因。脱硫剂C2F38850适于中高温煤气脱硫，具有机械强度大，循环稳定性好，易再生，脱硫效率高，气氛效应不显著的特点。