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天然气的作为一种优质的低碳、清洁的高效能源,在改善城市空气状况、抑制气候变暖及保护臭氧层等方面均具有重要作用。进入新世纪以来,中国经济和工业得到迅速发展,天然气需求量实现大幅增长。据不完全统计,中国天然气的年均增长量可达16%,天然气消费结构以工业燃料和城市燃气为主。近年来在国家政策的推动下,天然气汽车得到迅速发展,这使得天然气的消费水平进一步提高。但是,我国天然气的储量更是相对匮乏而且分布极不均匀。针对日益匮乏的天然气资源只能通过大量进口来得到弥补。煤炭、生物质、焦炉气、CO加氢合成制天然气技术可有效解决天然气储量不足的问题。同时天然气合成技术（SNG）为煤炭储量丰富但缺乏天然气的地区提供了一种高效,清洁的煤炭和生物质能源使用方式。在合成气制甲烷中,Ni基催化剂具有催化活性、选择性高,生产成本较低的优点,在甲烷化甲烷化催化剂中得到广泛的应用。目前,甲烷化催化剂的传统制备方法主要有浸渍法、沉淀法、溶胶凝胶法和机械混合法等。该传统制备方法虽然制备工艺简单,但存在制备周期长,制备过程不连续,在制备过程中活性组分分散不均匀等问题,对催化剂的性能能产生较为明显的影响。在本文中,我们采用了一种新型的连续的制备方法,瞬时纳米沉淀（Flash-nanoprecipitation FNP）技术,一种可在极短时间内以稳定的注射速度实现多种溶液的快速混合的方法。与传统的方法制备纳米粒子相比,FNP技术的优势在于其大大缩短了催化剂的制备时间,可连续化生产等。详细内容如下:（1）FNP法制备二维层状NiAl-LDOs催化剂及其甲烷化性能研究。采用FNP法制备了不同Ni:Al比例的二维层状NiAl-LDOs,研究了其物化特点与CO甲烷化的催化活性,发现E-NiAl-LDO3.0催化剂具有252.1 m2/g的优异比表面积和14.8%的金属分散度。较大的比表面积和金属分散度利于气体分子与活性组分的接触,提高催化活性。其中,E-NiAL-LDO3.0催化剂在200°C实现100%的CO转化率和90.6%的CH4选择性。甚至在120°C,仍可以保持88%的CO转化率。在120°C进行了65 h的稳定性测试,发现活性并没有下降,说明该催化剂在低温下具有较好的低温活性和稳定性。（2）FNP法辅助制备负载型二维层状NiO/MgAl-LDO催化剂及其甲烷化性能研究。以FNP技术制备的二维层状结构MgAl-LDO作为载体,在浸渍过程中加入络合剂N-羟乙基乙二胺三乙酸（HEDTA）。发现HEDTA在浸渍过程中可以有效络合Ni2+,煅烧过后形成粒径尺寸约为5 nm的较小的NiO颗粒。在Ni负载量为10%,250°C下可实现94.6%的CO转化率,当负载量为30%时,即使在160°C的低温下,仍具有70%的CO转化率。在300°C 50 h的稳定性测试过程中,N-NiMgAl-LDO催化剂CO转化率仅下降0.8%而传统浸渍法制备的NiMgAl催化剂转化率下降15%。说明HEDTA的存在不仅可以减小活性组分的粒径尺寸,可有效提高催化剂的稳定性。（3）FNP法辅助制备负载型三维多孔NiO/SiO2球形催化剂及甲烷化性能研究。采用FNP技术制备了不同形貌的三维多孔SiO2微米球,研究了不同添加剂对SiO2微米球形貌的影响规律。在壳聚糖（CTS）的存在下可有效增大SiO2微球的粒径。在浸渍过程中,比表面积较大的MoDo-H-SiO2的表面形成了3 nm左右的NiO颗粒,金属分散度是三个样品中最高的一个。虽然Ni-MoDo-H-SiO2在250°C时就可实现100%的CO转化率和90%的CH4选择性,但是在稳定性方面表现的较差。而CTS-MoDo-H-SiO2样品负载的NiO颗粒为7 nm左右,较适宜的粒径尺寸使得该样品有着良好的稳定性。在甲烷化反应过程中,粒径越小的活性组分在反应过程中发生严重的团聚现象,是引起活性下降的主要因素。较高的金属分散度与较小的粒径尺寸虽然可以在反应过程中提供更多的活性稳点,但是粒径尺寸并不是越小越好。越小的粒径尺寸为高温反应下越不稳定,容易发生团聚造成活性的迅速下降。