【摘 要】
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聚碳酸酯（Polycarbonate,PC）透明件在空天等强辐照环境下易发生老化降解和性能劣化,严重威胁其安全可靠性。发展具有紫外屏蔽功能的表面膜层是提升制品抗辐照性能的重要手段。一维光子晶体（1DPhC）是不同折射率介质在一个方向上呈周期性排列的结构,可实现对特定波段的选择性反射,在辐照防护领域的应用极具潜力,然而,在透明聚合物表面构筑防护高效、机械稳定的1DPhC纳米结构多层膜仍面临巨大挑战。
【基金项目】
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国家重点研发计划（2019YFA0706802）； “111”计划（D18023）； 国家自然科学基金项目（U1604125）；
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聚碳酸酯（Polycarbonate,PC）透明件在空天等强辐照环境下易发生老化降解和性能劣化,严重威胁其安全可靠性。发展具有紫外屏蔽功能的表面膜层是提升制品抗辐照性能的重要手段。一维光子晶体（1DPhC）是不同折射率介质在一个方向上呈周期性排列的结构,可实现对特定波段的选择性反射,在辐照防护领域的应用极具潜力,然而,在透明聚合物表面构筑防护高效、机械稳定的1DPhC纳米结构多层膜仍面临巨大挑战。因而,探索适宜于PC聚合物基底的新型1DPhC光防护膜层材料体系、结构设计及制备策略,对于拓展透明件辐照防护新手段,提升严苛使役制品可靠性具有重要的研究意义和工程价值。本文围绕PC透明件表面有机-无机杂化1DPhC多层膜的设计构筑、结构性能调控及辐照防护等展开研究,发展了透明聚合物表面1DPhC膜系光学特性及结构参数的模拟预测方法;通过对传统无机纳米薄膜的有机改性,或引入纳米级有机硅杂化涂层作为低折射率层等手段,在PC表面创制构筑了兼具可控反射及机械稳定的1DPhC多层膜;探讨了有机-无机杂化1DPhC膜系的光学和力学性能调控规律,考察了选择性反射1DPhC对PC的光防护效果。主要内容包括:（1）基于传输矩阵法,理论分析了高/低折射率单元层厚度、周期数及入射角度等与1DPhC多层膜光子带隙特性的关联;结合蒙特卡罗拟合,构建了透明聚合物表面多层膜结构预测方法,并实验验证了该方法可靠性;借助1DPhC膜系场强分布计算,探讨了辐照屏蔽的角度依赖性。为聚合物表面一维光子晶体多层膜的可控制备组装及辐照防护性能分析提供了理论支持。（2）利用有机硅烷偶联剂（GPTMS）分别与TiO2和SiO纳米溶胶复合,在PC表面制备了兼具紫外高反射和机械稳定特性的纳米复合物1DPhC多层膜。GPTMS的合理引入不仅改善了纳米粒子在溶液中分散性,也赋予膜层一定柔韧性并增加了层间共价键结合,从而提升了 PC表面纳米复合多层膜机械稳定性;通过调控旋涂工艺,实现了纳米复合多层膜的反射峰在紫外波段（290～400 nm）可控调节,考察了1DPhC多层膜选择性反射特性与PC基材紫外防护效果的关联,验证了基于反射原理实现对聚合物紫外辐照防护的可行性。（3）引入有机硅杂化涂层作为低折射率层和柔韧匹配层,构筑了适宜于PC基材的有机硅基1DPhC多层膜。基于纳米级粗糙度有机硅单元层的制备与调控,实现了 1DPhC的高反射性能;通过优化纳米SiO2及固化剂含量以调节有机硅层强度和韧性,提升了 PC表面1DPhC多层膜的机械稳定性;考察了溶胶浓度和旋涂周期对有机硅基1DPhC膜系光学和力学性能的影响,实现了多层膜在紫外区（332 nm）反射率高达80%,并结合理论和实验分析得出膜系在PC表面保持机械稳定的最大厚度;纳米压痕、耐磨测试、胶带剥离及紫外老化等结果表明,PC/有机硅基1DPhC具有良好的稳定性,且相比于单纯的紫外吸收膜层,紫外反射有机硅基1DPhC多层膜展现出更好的紫外防护性能。（4）基于有机硅层结构参数及制备调控,在PC表面构筑了具备紫外-蓝光-近红外（UV-Blue-NIR）多波段反射特性和优异机械稳定性的有机硅基1DPhC多层膜。考察了有机硅层厚度及与高折射率层的光学厚度比（Z）对1DPhC反射峰位置及数量的影响规律,当Z=5时可实现三波段反射,并通过调节旋涂速度和周期数以精确控制得到在紫外-蓝光-近红外区皆有反射特性的1DPhC多层膜,同时有机硅单元层厚度的增加也使得1DPhC多层膜保持机械稳定的最大厚度达到1455 nm以上;结合低温淬断、纳米压痕、摩擦及冲刷等测试,表明所制备的PC表面多波段反射1DPhC/PC具有良好的力学及环境稳定性;在紫外、蓝光和模拟日光辐照等条件下,有机硅基UV-Blue-NIR多波段反射1DPhC多层膜表现出了良好的光热防护效果。
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