【摘 要】
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柴油车由于燃料的不完全燃烧导致尾气中排放的碳烟颗粒物（soot）浓度较高,严重危害着人类的身体健康和生活环境。目前,颗粒捕集器技术（CDPF）是控制碳烟颗粒排放最为有效的途径,而该技术面临的最大挑战就是高活性和高稳定性催化剂的开发。由于碳烟颗粒直径较大（25～2.5μm）,与传统粉体催化剂接触效率较低。因此,针对催化碳烟燃烧这样的氧化还原反应,提高催化剂的氧化还原能力,同时增加催化剂与碳烟的接触效
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柴油车由于燃料的不完全燃烧导致尾气中排放的碳烟颗粒物（soot）浓度较高,严重危害着人类的身体健康和生活环境。目前,颗粒捕集器技术（CDPF）是控制碳烟颗粒排放最为有效的途径,而该技术面临的最大挑战就是高活性和高稳定性催化剂的开发。由于碳烟颗粒直径较大（25～2.5μm）,与传统粉体催化剂接触效率较低。因此,针对催化碳烟燃烧这样的氧化还原反应,提高催化剂的氧化还原能力,同时增加催化剂与碳烟的接触效率是提高催化剂催化消除碳烟性能的有效途径。针对Co3O4的Fd（?）m对称尖晶石（AB2O4）结构,通过合理取代A位离子得到的二元钴氧化物具有更多的表面氧空位、更高的晶格氧迁移率和活化气相氧的能力。另外,Ag可以吸附并活化气相氧产生超氧或过氧物种,这些氧物种在碳烟起燃过程中起到至关重要的作用。因此,设计合成了Ag改性的NiCo2O4纳米片阵列（xAg-NiCo-NS,x=1.5、3、4.5、6 wt.%）,并用于催化碳烟燃烧。NiCo2O4纳米片的交叉大孔和泡沫镍的三维多孔结构不仅提高了碳烟与催化剂接触效率,还有利于反应气体传质;Ni的取代及Ag与NiCo2O4的相互作用增加了催化剂氧空位的含量,同时提高了催化剂的氧化还原能力。在所制备的催化剂中,4.5Ag-NiCo-NS具有最高的催化碳烟燃烧活性,尤其在NO/O2/N2气氛中,其T10为269℃、T50为333℃、SCO2为100%,优于Pt/Pd/Au等贵金属催化剂。结合XPS、TOF、Ea与活性测试结果,揭示了催化碳烟燃烧的活性氧物种有两种:一是由Ni Co2O4纳米片含有的氧空位吸附活化形成的活性氧物种,二是Ag吸附活化形成的活性氧物种,而后者是低温区主要的活性氧物种。鉴于上述研究,为考察Fe对Co3O4进行A位取代、FeCo2O4的不同形貌结构及Ag与FeCo2O4之间的相互作用对催化剂物理化学性质和催化碳烟燃烧性能的影响,设计合成了不同形貌的FeCo2O4纳米阵列催化剂及Ag改性的FeCo2O4纳米线阵列催化剂。所制备的四种不同形貌的FeCo2O4纳米阵列催化剂催化碳烟燃烧性能均优于NiCo-NS。在N2/O2气氛下,FeCo2O4纳米线（FeCo-NW）相较于其他形貌的FeCo2O4展示出更高的催化活性。在FeCo-NW上负载Ag以后,Ag与FeCo2O4之间的相互作用增加了催化剂表面氧空位的含量、提高了催化剂氧化还原能力,从而进一步提高了催化剂（x Ag-FeCo-NW）的催化性能。当Ag的负载量为6%时,催化剂6Ag-FeCo-NW表现出最高的碳烟催化活性,在NO/O2/N2气氛中其T10为235℃、T50为293℃、SCO2为100%,优于4.5Ag-NiCo-NS。为了考察不同A位原子取代对催化剂的氧空位含量、氧化还原能力及催化碳烟燃烧性能的影响,设计合成了一系列A位取代的钴基尖晶石复合金属氧化物催化剂（MCo-NW,M为Mn、Fe和Ni）,并用于催化碳烟燃烧。其中Mn取代Co形成的MnCo2O4纳米线催化剂因具有较多的氧空位和较高的氧化能力,从而表现出最高的催化活性及良好的稳定性,在NO/O2/N2气氛中,T10低至290℃,T50低至379℃。
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