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随着实验和计算技术的飞速发展,研究中产生的科学数据呈现爆炸性的增长,现代科学研究已经逐渐进入到以机器学习技术为核心的第四范式。近年来,机器学习方法被广泛地应用于各个领域,取得了显著的成功。多相催化与人类社会的发展息息相关,是解决现代能源、环境等问题的核心技术,机器学习等方法的兴起也为理论研究催化机理和筛选催化剂提供了新的机遇。本文中,我们将使用机器学习方法来研究多相催化中的一些重要问题,如氧化物负载的金属纳米催化剂中的金属载体间相互作用问题,以及合金催化剂表面的化学吸附问题。具体内容如下:(1)对于金属载体间相互作用,我们提出了一个基于数据驱动方法的方程自动发现工作框架。通过收集大量金属/氧化物界面粘附能数据构成数据集,使用基于压缩感知的SISSO方法训练得到有物理意义的预测方程,进一步通过理论推导可以理解数据驱动方程的含义。该工作流程具有一般性,可以应用于更多科学问题的研究当中。(2)利用数据驱动的预测方程,可以快速地预测大量未知体系的金属载体间相互作用强弱,并将其中的化学键定量地区分为金属-氧相互作用(MOI)和金属-金属相互作用(MMI)。根据粘附能的预测结果,进一步计算了氧化物负载纳米粒子的接触角,这些重要物理量的定量化有助于提升对催化机理的理解以及催化剂的设计。(3)从方程中提取出金属-氧和金属-金属两种化学键强弱的定量描述符(QMO和QMM),并通过DFT计算FeO/TM和FeO2/TM体系来验证其准确性,并且展示QMO和QMM可以应用到其他的金属与氧化物组成的界面体系中。基于此,我们比较了不同金属基底搭载的界面限域配位不饱和氧化亚铁的稳定性。此外,文中对SMSI效应进行了一些讨论。对Pt纳米粒子在Fe氧化物上的SMSI效应进行了 DFT计算,并以QMM-QMO反映不同体系发生SMSI的难易程度,与文献中的一些实验结果进行了对比,这也为后续研究SMSI效应提供了一定的基础。(4)对于二元合金表面的化学吸附问题,使用约含90,000条吸附能数据的大型数据库进行训练。对多种机器学习算法进行了预测能力评估,通过结合不同算法的特点,选择SISSO方法和基于决策树的随机森林方法进行训练,得到48种吸附质在约2,000种合金表面上的吸附模型,从而可以快速地预测这些吸附物在各种二元合金表面上的吸附能,能够有效地帮助催化剂的设计和筛选。