【摘 要】
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由于具有制备便捷、反应高效、再生容易等优点,半导体光催化剂在降解水体中四环素（Tetracycline,TC）方面展现了潜在的应用价值。然而,比表面积低、活性位点少、电荷分离效率低等瓶颈短板严重束缚了单组分半导体的催化活性。基于此,本文先以金属有机骨架材料（Metal Organic Frameworks,MOFs）为壳,单组分或双组分半导体为核,构筑了新颖的“核-壳”型MOFs基半导体光催化剂;
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由于具有制备便捷、反应高效、再生容易等优点,半导体光催化剂在降解水体中四环素（Tetracycline,TC）方面展现了潜在的应用价值。然而,比表面积低、活性位点少、电荷分离效率低等瓶颈短板严重束缚了单组分半导体的催化活性。基于此,本文先以金属有机骨架材料（Metal Organic Frameworks,MOFs）为壳,单组分或双组分半导体为核,构筑了新颖的“核-壳”型MOFs基半导体光催化剂;再以MOFs为模板研制了一种三元异质结光催化剂,实现了三种材料结构与TC光催化活性的完美构效,具体研究内容如下:（1）以微米级TiO2为核,以纳米级的抗水型UiO-66-NH2为壳,运用水热合成法在TiO2微球表面镶嵌UiO-66-NH2颗粒,构筑了TiO2@UiO-66-NH2“核-壳”型光催化剂。壳层UiO-66-NH2有助于TC限域富集在TiO2核层的催化活性位点周围,“核-壳”构型不受光生电子-空穴对分离效率的影响,提升了对TC的光降解效率。纯TiO2与TiO2@UiO-66-NH2的比表面积及TC吸附量分别为（147.0 m~2/g和278.9 m~2/g）与（13.9 mg/g和24.5 mg/g）,TiO2@UiO-66-NH2比纯TiO2分别提升了89.7%和76.3%。可见光条件下,TiO2和UiO-66-NH2对TC的光降解率分别为67.4%和15.6%,而TiO2@UiO-66-NH2对TC降解率高达75%,比TiO2提升了11.3%。TiO2@UiO-66-NH2重复使用4次后的TC降解率大于70%,展现出良好的催化活性。（2）以双组分Zn2SnO4/SnO2为核,抗水型ZIF-8为壳,利用Zn2+与TC中的氧负离子配位链接,运用水热合成技术在Zn2SnO4/SnO2表面原位生长ZIF-8壳层,成功构筑了“核-壳”型Zn2SnO4/SnO2@ZIF-8光催化剂。ZIF-8对TC的限阈和配位的协同效应提升了Zn2SnO4/SnO2对TC光降解性能。Zn2SnO4/SnO2和Zn2SnO4/SnO2@ZIF-8的比表面积及TC吸附量分别为（18.5 m~2/g和64.1 m~2/g）与（6.8 mg/g和23.8 mg/g）,Zn2SnO4/SnO2@ZIF-8比Zn2SnO4/SnO2分别提高了246.5%和252.1%。可见光条件下,Zn2SnO4/SnO2和ZIF-8对TC的光降解速率常数分别为6.6×10-3min-1和1.1×10-3min-1,而Zn2SnO4/SnO2@ZIF-8对TC的光降解速率常数可达1.5×10-2min-1,比Zn2SnO4/SnO2提高了1.3倍。另外,Zn2SnO4/SnO2@ZIF-8循环使用5次后仍然保持77%的TC去除率。（3）以含Ag与Bi双金属-MOF为牺牲模板剂,运用卤化和煅烧技术成功构筑了Ag/AgCl/BiOCl三元异质结光催化剂。Ag/AgCl/BiOCl三元异质结光催化剂不仅能提高光生电荷的分离效率,还能有效降低光生电荷的复合效率。可见光条件下,BiOCl和Ag/AgCl/BiOCl-0.5对TC去除率和光降解速率分别为（65%和83%）与(2.0×10-2min-1和5.0×10-2min-1),Ag/AgCl/BiOCl-0.5比BiOCl分别提升了27.6%和150.0%。此外,Ag/AgCl/BiOCl-0.5在循环使用后,TC的光降解率依然保持在84%以上。
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