【摘 要】
：
大量使用化石能源造成的能源危机与环境问题严重威胁到了人类的生存和发展。因此,开发新型的、清洁无污染的可再生能源势在必行。太阳能是一种取之无尽用之无竭的能源,具有巨大的发展潜力。但太阳能受到时间和空间因素的影响,无法实现大规模的、持续的应用。而氢能作为一种清洁无污染且具有高燃烧热值的二次能源一直受到广泛关注。通过光电催化水分解将太阳能转变为氢能,是解决能源危机和和环境问题的可行方案之一。光电催化水分
论文部分内容阅读
大量使用化石能源造成的能源危机与环境问题严重威胁到了人类的生存和发展。因此,开发新型的、清洁无污染的可再生能源势在必行。太阳能是一种取之无尽用之无竭的能源,具有巨大的发展潜力。但太阳能受到时间和空间因素的影响,无法实现大规模的、持续的应用。而氢能作为一种清洁无污染且具有高燃烧热值的二次能源一直受到广泛关注。通过光电催化水分解将太阳能转变为氢能,是解决能源危机和和环境问题的可行方案之一。光电催化水分解反应主要受到光吸收效率、电荷传输效率以及界面电荷转移效率的影响。因此,选择具有优异的可见光吸收性能的半导体材料,改善其电荷传输和转移是光电催化反应研究的重点。本文以钒酸铋和赤铁矿作为研究对象,探究并改善其光电催化水氧化性能。钒酸铋具有合适的带隙,长的载流子寿命和扩散长度,然而,缓慢的水氧化动力学和较低的载流子迁移率限制了它的发展,鉴于此,本工作选择负载助催化剂来改善其水氧化性能;赤铁矿材料的吸光性能优于钒酸铋,理论光电流密度可以达到12.6 m A·cm-2,且在宽p H范围内具有良好的稳定性。然而,它的空穴扩散长度短、电导率差、载流子迁移率低,针对这些问题,本工作选择掺杂的方式来提高它的光电催化水氧化性能。具体研究内容如下:（1）Ru-bda（bda=2,2’-联吡啶-6,6’-二羧酸）分子催化剂具有高度扭曲的八面体构型,O-Ru-O之间的键角可以达到122.99°,具有较小的空间位阻,对水分子的亲核进攻十分有利,是一种高效的水氧化催化剂。然而,Ru-bda分子催化剂与其它分子催化剂一样存在着在半导体电极表面有效载量低的问题,这导致其催化效率偏低。在本工作中,以[Ru（bda）（异烟酸）2]作为有机配体、无水醋酸锌作为金属源,通过液相外延法制备了沿着单一取向生长的表面支撑钌基金属有机框架（Ru-SURMOF）,与[Ru（bda）（异烟酸）2]作为助催化剂几乎没有提升钒酸铋光电流密度的情况相比,负载Ru-SURMOF的钒酸铋光电流密度由0.6 m A·cm-2提升到1.2 m A·cm-2,这主要是由于MOFs具有大的比表面积和丰富的活性位点。此外,通过稳态荧光光谱和电化学阻抗测试,发现Ru-SURMOF的负载能有效促进钒酸铋表面电荷的传输,抑制表面光生电荷的复合。（2）在赤铁矿中掺杂杂原子可以显著提高载流子的迁移率和密度。常用的方法是N型掺杂,即用四价离子和五价离子取代Fe3+,增加供体密度,进而增强半导体/电解质界面的能带弯曲程度,抑制光生载流子的复合。因此,本工作尝试使用四价铪离子(Hf4+)取代Fe3+来提高赤铁矿的性能。通过在Fe OOH的水热反应前驱液中加入Hf Cl4和Ti Cl4,并将其在空气中煅烧,制备出Hf、Ti单掺杂和共掺杂的赤铁矿光阳极。Hf4+掺入使光电流密度由0.1 m A·cm-2提升到0.5 m A·cm-2,Hf、Ti共掺杂进一步将其光电流密度提升到1.25 m A·cm-2。通过紫外-可见吸收光谱、稳态荧光光谱、电化学阻抗以及光暗条件下开路电压的测试证明,Hf、Ti掺杂和共掺杂起到了以下作用:（i）提高了赤铁矿光阳极的光吸收;（ii）增强了赤铁矿能带的弯曲程度,抑制了光生电荷的复合;（iii）提高了赤铁矿导电性,促进了光生电荷的传输。
其他文献
苯丙醛是重要的精细化工中间体,可用于生产食品香精和化妆品定香剂,也可以用于生产抗生素药物。苯丙醛的传统工业生产方法成本高,后续处理复杂且环境污染严重。肉桂醛选择性加氢生产苯丙醛是一个绿色生产技术,具有工艺操作简单、原子利用率高、绿色环保和原料易得等优点。肉桂醛选择性加氢催化剂常采用贵金属催化剂,但贵金属的资源有限且催化剂的生产成本高。因此,开发高性能非贵金属肉桂醛选择性加氢催化剂具有重要意义。本论
现代作战环境是复合场景的变化,通过迷彩防伪技术提供单一的保护色已经不能适应目前的多场景作战的需求,因此开发一种能够随外部环境变化的自适应器件有着很重要的发展意义。目前常见的变色材料有光敏变色材料、温敏变色材料。光敏变色材料抗氧化性较差,抗疲劳性低,且受温度影响较大;而温敏变色材料变色具有滞后性,不能迅速变色。目前正在研究的温敏反应光子晶体材料可以通过在1-10 min内改变晶格间距去控制自身色彩的
随着人口与经济迅速增长,能源危机与环境污染已成为了两大重点难题,因此开发绿色、可再生能源是促进未来发展的重要课题。氢能源由于其本身具有较高的能量密度,易于储存,且燃烧后无有害物质产生,成为了人们首选的清洁能源之一。电解水制氢是目前研究较多的一种制氢手段,其主要由阳极析氧反应（Oxygen Evolution Reaction,OER）和阴极析氢反应（Hydrogen Evolution React
目的 探讨子午流注针刺法治疗老年脑卒中后心脾两虚型失眠症的临床疗效。方法 选取三亚市中医院收治的脑卒中后伴失眠症且分型为心脾两虚证患者90例，依照治疗方法不同依次分为对照组和观察组各45例。对照组采用艾司唑仑片治疗，观察组在此基础上加入子午流注针法治疗。观察两组治疗前后的睡眠状况、睡眠质量、神经递质水平、椎动脉血流参数及治疗后的临床疗效。结果 治疗前，两组睡眠状况自评量表（SRSS）评分及匹兹堡睡
本文研究以水为氧、氢源的电催化有机物氧化和还原绿色合成体系。通过配对氧化与还原反应,来最大的利用原子效率,并且提升催化效果,研究出一种化学品增值合成的途径,并且绿色安全。以泡沫铜（CF）为基底,分别制备了氢氧化铜纳米线（Cu（OH）2 NWs）、氧化铜纳米线（Cu O NWs）和磷化铜纳米线（Cu3P NWs）;在0.1 M KOH水溶液中,探究不同材料电极催化对甲氧基苄胺（p-MOBA）氧化脱氢
有机固-液相变材料在一定温度范围内通过发生固态-液态的相转变,实现热能的储存与释放及温度调节功能,具有储热密度高、相变温度适宜、无毒、无腐蚀等优点,但存在结晶刚性大、韧性差及相变后流动的问题,因此,通常将有机固-液相变材料浸渍于柔性基体中赋予其柔韧性,但浸渍的相变材料在结晶后的本征刚性问题难以克服,只有在相变温度以上才呈现较好的柔性。针对上述问题,本论文设计合成了线性结构的聚氨酯基柔性定形相变材料
羧甲基淀粉（CMS）由于其原料价廉、易得、生物相容性好以及有一定的增稠性和表面活性已广泛应用于工农业生产中。本文所做的工作是以工业级CMS为原料,通过一步法与烃氧基缩水甘油醚（C4、C8-10、Bn）反应合成烃氧基羧甲基淀粉醚（AGCMS-C4、AGCMS-C8-10、AGCMS-Bn）,并对其结构与性能的关系进行系统探究,以期探究合适的应用领域,以及进一步提高性能,提供改进分子结构方案。本论文选
醌类化合物广泛存在于天然产物、药物及生物活性分子中,因此对其进行简单高效的合成具有重要的价值。基于苄基化反应的醌类衍生物合成经取得了较大的进展,但目前已有的醌类苄基化反应条件都较为苛刻。在过去的几十年中,C–C键的构建引起了合成化学家的广泛关注,C–H键在氧化条件下进行脱氢交叉偶联反应是合成C–C键的一种常用策略。光催化有机合成近些年发展的及其迅速,可见光催化已经成为有机合成的有力工具,这一领域大
随着现代畜牧业的发展，牧场规模越来越大，牲畜数量也越来越多。传统的人工管理方式面临着许多问题，例如工作效率低、工作量庞大、工人难以全面监测养殖场整体环境等。无人机技术作为一种新兴技术，其在农业、林业、渔业等领域已经得到了广泛应用。同样在畜牧业养殖过程中，无人机也可以有效地辅助牧场管理人员完成牧场情况监测、牲畜个体行为监测、牲畜健康状况监测等任务，从而有效提高牧场管理效率，增加养殖效益，减轻牧场管理