基于带隙可调的锑基太阳电池的结构设计和优化

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锑基硫属化合物如Sb2S3、Sb2(S1-xSex)3、Sb2Se3由于其制备方法简单、原材料丰富无毒、光电性质稳定以及柔性可卷曲等优点,近年来已经成为了光伏领域的一个研究热点。在过去的几十年中,锑基硫属化合物薄膜太阳电池取得了显著的成就。目前光电转化效率已经突破10%,接近工业化应用的水平。为了促进未来高效锑基硫属化合物薄膜太阳电池的实现,本文采用数值模拟的方法从太阳电池结构出发,通过应用能带工程对太阳电池结构的设计和优化来实现光电转换效率的提升。首先,建立了面异质结结构的单结Sb2(S1-xSex)3太阳电池模型。通过改变Sb2(S1-xSex)3吸光层的硒含量,对单结不同硒含量的Sb2(S1-xSex)3太阳电池进行模拟仿真。研究发现,随着Sb2(S1-xSex)3太阳电池吸光层硒含量从0增加到100%,Voc从1.21 V下降到0.74 V。吸收限由750 nm增加到1050 nm,相应的Jsc从14.28 m A/cm~2增加到24.02 m A/cm~2。Sb2(S1-xSex)3太阳电池的光电转换效率呈现先增加后下降的变化趋势,当Sb2(S1-xSex)3太阳电池的硒含量50%时,器件取得了13.14%的光电转换效率。为了进一步优化效率,提出了硒含量渐变结构的Sb2(S1-xSex)3太阳电池。研究发现,硒含量递减结构的Sb2(S1-xSex)3太阳电池形成了一个促进电子而阻碍空穴运动的附加电场,这一附加电场加剧了载流子输运的不平衡。受制于空穴的输运,首末端硒含量分别为100%和0的硒含量递减结构Sb2(S1-xSex)3太阳电池仅获得了1.33%的光电转换效率。与此相反,硒含量递增结构的Sb2(S1-xSex)3太阳电池不仅载流子分布更为均匀而且产生了促进空穴和阻碍电子运动的有利的附加电场,有效提升了太阳电池的Jsc和FF。这也使得首末端硒含量分别为0和100%的硒含量递增结构Sb2(S1-xSex)3太阳电池获得了15.50%的光电转换效率。随后通过改变吸光层首末端硒含量,对具有不同程度硒含量渐变结构的Sb2(S1-xSex)3太阳电池进行纵向对比。当吸光层首末端硒含量分别为10%和70%时,硒含量递增结构的Sb2(S1-xSex)3太阳电池效率进一步提高至了16.16%。与硒含量恒定结构的Sb2(S0.5Se0.5)3太阳电池相比,效率大约提升了23%。最后,建立了Sb2S3/Sb2(S1-xSex)3/Sb2Se3三结叠层太阳电池模型并对其进行模拟仿真。研究发现,随着缺陷态的增加,Sb2(S1-xSex)3中间子电池的最佳硒含量呈现上升趋势。随后将硒含量渐变结构与三结叠层结构两种优化方法相结合,通过子电池厚度的调节实现了电流的匹配。由于FF的提升,三结太阳电池的光电转换效率由17.34%提升至了19.51%。在去除缺陷态的情况下,Sb2S3/Sb2(S0.7Se0.3)3/Sb2Se3三结叠层太阳电池光电转换效率达到了32.98%。本文为新型锑基硫属化合物薄膜太阳电池的结构设计和优化提供了理论指导。
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