【摘 要】
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甲醛（HCHO）是主要的室内污染物,具有致畸性和致癌性,危害人体健康。催化氧化法能将甲醛转化为无污染的CO2和H2O,是有效的甲醛污染治理方法。甲醛氧化催化剂中贵金属催化剂活性优异、稳定性好,但原料成本高,限制了其实际应用。为此,考察催化剂的构效关系,探索催化反应机制,开发高效廉价的甲醛转化催化剂成为当前的研究热点。本研究以酚试剂分光光度法为检测方法,考察了低浓度甲醛检测的关键影响因素,在此基础上
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甲醛（HCHO）是主要的室内污染物,具有致畸性和致癌性,危害人体健康。催化氧化法能将甲醛转化为无污染的CO2和H2O,是有效的甲醛污染治理方法。甲醛氧化催化剂中贵金属催化剂活性优异、稳定性好,但原料成本高,限制了其实际应用。为此,考察催化剂的构效关系,探索催化反应机制,开发高效廉价的甲醛转化催化剂成为当前的研究热点。本研究以酚试剂分光光度法为检测方法,考察了低浓度甲醛检测的关键影响因素,在此基础上采用浸渍、浸渍燃烧、水热合成等方法制备了Pt/TiO2、Pt/TiO2-MnOx、酸处理的MnO2纳米棒等催化剂。探究了催化剂的结构和化学性质及其甲醛催化反应性能。主要研究内容如下:（1）考察了Pt/TiO2催化剂中Pt负载量和TiO2载体晶型对催化反应性能的影响。结果表明,载体不变时,催化剂活性随着Pt负载量增加呈先高后低趋势,Pt负载量为0.1%时活性最佳。与Pt/r-TiO2催化剂相比（r-TiO2为金红石型）,Pt/a-TiO2催化剂（a-TiO2为锐钛矿型）比表面积较大,能促进活性组分分散,提高对反应物的吸附能力。0.1Pt/a-TiO2催化剂果较优,在100℃,甲醛为3 mg·m-3条件下,尾气浓度低于0.02 mg·m-3。（2）考察了锰氧化物引入对Pt/TiO2催化剂活性的影响。发现引入锰氧化物后的Pt/TiO2-MnOx（Pt/Ti-Mn）催化剂活性有明显提高,当锰的掺杂量为50%时,0.1Pt/5Ti-5Mn催化剂较好,50℃,甲醛浓度为7 mg·m-3的条件下,尾气中甲醛浓度低于0.02 mg·m-3。这是Mn3+和Mn4+的存在提高催化剂还原性,增加氧空位和表面羟基数量,促进表面活性氧产生。催化反应机理研究表明活性氧和表面羟基是催化过程中主要活性物质,能促进甲醛氧化和DOM、甲酸盐物种等反应中间体分解。催化反应的关键在于气态O2离解、活化和迁移使活性氧物种得到快速补充。（3）基于锰氧化物具有催化活性,设计并合成了低成本非贵金属MnO2纳米棒催化剂,并对之进行酸处理,考察了酸处理对催化剂甲醛催化活性的影响。发现经0.3 mol·L-1硫酸处理6 h的MnNR-0.3ac-6h催化剂活性最佳,室温下5 mg·m-3甲醛的转化率可达到90%。酸处理后MnO2纳米棒表面明显粗糙,比表面积增加约9%,提高了对反应物的吸附能力。酸处理改变了催化剂表面结构,暴露了更多Mn3+,提高催化剂还原性,增加表面氧空位的数量,促进活性氧产生,酸处理后MnNR-0.3ac-6h催化剂表面活性氧数量增加约13%。本研究优化了酚试剂检测低浓度甲醛的检测方法,围绕低浓度甲醛在温和条件下的催化转化效率问题,制备了高效的Pt/TiO2-MnOx贵金属催化剂和酸处理二氧化锰非贵金属催化剂,实现了温和条件下低浓度甲醛的高效转化。探索了甲醛催化反应机理,为催化剂设计和改性提供了理论支撑。为更好实现实际应用,低成本非贵金属催化剂改性优化、超长周期稳定性评价、模拟实际环境中甲醛氧化处理等问题仍需深入探索。
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