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人类生存和社会的发展都依赖于对能源的利用。然而,当前人类社会使用的能源80%来源于传统化石燃料,而化石能源的日益枯竭严重制约了人类社会的快速发展,全球性的能源危机已成为人类共识。开发绿色可再生能源是解决能源危机的最有效途径,其中,太阳能由于其分布广泛、储量无限、环境友好等优点成为了最有发展前景的新能源。目前已成功实现商业化的晶硅太阳能电池在光伏性能上已经有很好的突破,但其高制造成本限制了其进一步大众化市场发展。近几年,新型有机金属卤化物钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其低廉的制备成本和优异的光伏性能吸引了大量科研人员的关注,PSCs的光电转换效率也从2009年的4%提升到2016年的22.1%。但是PSCs的重现性低、稳定性差、迟滞效应大等问题严重制约其商业化发展,而这些问题主要受器件内部薄膜形貌及界面性质影响。对此,本论文第一个工作是提出全新NiO薄膜制备方法-气相沉积法-改进NiO薄膜形貌,进而改善电荷传输特性提升器件光伏性能。第二个工作是通过分子自组装修饰ZnO表面调控钙钛矿晶体生长及界面电子耦合,进而提升电荷传输和转移特性提升PSCs光伏性能,具体研究结果如下:1.报道了一种气相沉积高质量NiO薄膜的方法。通过在基底上预先沉积一层金属Ni随后高温煅烧氧化的方法制备了致密、平整的NiO薄膜,此薄膜具有良好的p型半导体特性。相比旋涂法制备的NiO薄膜,气相沉积的NiO孔洞明显减少,粗糙度大大降低,在NiO/Perovskite/PCBM/Ag结构的PSCs中更有利于NiO对空穴的抽取,促进高效的电荷分离与传输。基于气相沉积法NiO集成的PSCs获得了高达14.88%的光电转换效率,高于基于旋涂法NiO集成的PSCs(13.07%)。同时基于有效面积1.0cm2集成的大尺寸PSCs也能达到12.79%的能量转换效率,这都明显优于基于旋涂法集成的PSCs(8.79%)。该工作为制备均匀致密的NiO薄膜提供了一种全新解决方案。2.基于 ZnO/Perovskite/Spiro-MeOTAD/Ag 结构的 PSCs,我们通过分子自组装的方式将对氨基苯甲酸(PABA)分子有序的排列在ZnO表面达到修饰ZnO的目的。利用PABA的偶极取向使修饰后的ZnO具有更大的表面能,同时表面功函由原来的3.69 eV降低为3.47 eV。低表面功函促使形成更高的开路电压(Voc=1.16 V),同时ZnO的高表面能和表面附着的氨基能很好的调控钙钛矿晶体生长,从而提升钙钛矿薄膜结晶性、颗粒尺寸并减少孔隙。基于修饰后ZnO的器件光电转换效率达到16.55%优于基于空白ZnO集成的器件效率(13.66%)。此外在PET柔性基底上集成的器件也能达到15.16%的光电转化效率,并在800次弯曲后仍能维持初试效率80%以上。