氮掺杂介孔碳活化S2O82-降解抗生素废水的研究

来源 :四川轻化工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jiaozhixuan
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虽然过渡金属基催化剂在活化过硫酸盐氧化处理难降解有机物中体现效果优异,但依然无法避免金属离子溶出,从而造成水体二次污染的问题。氮掺杂介孔碳作为一种新型碳材料,具有比表面积大、表面性质独特、催化性能优异、有机物易于传质扩散和环境友好等优势,被认为是一种可替代金属基催化剂用于活化过硫酸盐的优异材料之一,得到广泛关注。本文将创新氮掺杂介孔碳制备方法研究思路,制备出对活化过硫酸钠(PS,S2O82-)具有良好活性的两种氮掺杂介孔碳,并在催化氧化降解水体中抗生素类有机污染物中体现优势。主要研究结果如下:首先,以双氰胺(DCDA)为氮源、酚醛树脂(Phenolic Resin,PR)为碳源、F127为模板剂,通过直接合成法制备了系列氮掺杂介孔碳(x-NMC)用于活化S2O82-氧化降解磺胺二甲基嘧啶(SMZ)抗生素废水。考查了DCDA用量对氮掺杂介孔碳结构和表面化学性质的影响,重点探索了催化剂活性与表面含氧官能团和含氮官能团的关系。研究结果表明,x-NMC催化性能与催化剂表面上形成的石墨氮(N-g)活性位点密切相关。此外,以最优催化剂2.0-NMC为研究对象,在p H=6.0,25°C,c0=20 mg/L,c PS=2.0 g/L,c(cat.)=0.2 g/L条件下,反应60 min后SMZ的去除率可达81.4%;动力学分析发现,2.0-NMC活化PS降解SMZ符合伪二级动力学模型;掩蔽实验发现,2.0-NMC活化PS降解SMZ是一个自由基和非自由基反应共同参与的过程。其次,以聚苯胺(PANI)为氮源,活性炭(AC)为模板剂,制备了系列氮掺杂介孔碳用于活化S2O82-降解盐酸四环素(TC)抗生素废水。研究结果表明,原位合成的氮掺杂介孔碳(3.0PANI@AC900)比物理共混制备的氮掺杂介孔碳(3.0PANI-AC900)催化活性和循环使用稳定性更高,增加x PANI@AC900中PANI的量或提高3.0PANI@ACT的煅烧温度,有利于催化剂活性的提升。3.0PANI@AC900在c0=25mg/L,c PS=0.4 g/L,c(cat.)=0.4 g/L条件下,反应60 min后TC的去除率可达74.2%以上。N-g是有利于提高催化活性和催化稳定性的关键因素,此外,3.0PANI@AC900可有效活化S2O82-降解盐酸金霉素(CTC)和盐酸土霉素(OTC),并且能降解自来水和湖水中TC,具有良好的实际意义。3.0PANI@AC900活化PS降解TC的过程符合伪二级动力学模型,是一个自由基与非自由基反应的共同参与过程。
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