【摘 要】
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富锂锰基层状氧化物（LMRO）被认为是最有希望实现锂离子电池高能量密度要求的正极材料之一,但是其实际应用仍受到一些问题的制约,如首次库伦效率低、倍率性能差和容量/电压衰减明显等。一般认为,LMRO正极材料电化学性能的衰败是由表面发生不可逆氧流失、金属离子迁移和结构演变而引发的。因此,本论文通过精密表面工程对材料表面进行均匀掺杂和包覆改性来改善材料的电化学性能,主要研究内容如下:（1）以水热固相反应
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富锂锰基层状氧化物（LMRO）被认为是最有希望实现锂离子电池高能量密度要求的正极材料之一,但是其实际应用仍受到一些问题的制约,如首次库伦效率低、倍率性能差和容量/电压衰减明显等。一般认为,LMRO正极材料电化学性能的衰败是由表面发生不可逆氧流失、金属离子迁移和结构演变而引发的。因此,本论文通过精密表面工程对材料表面进行均匀掺杂和包覆改性来改善材料的电化学性能,主要研究内容如下:（1）以水热固相反应与反应动力学调控得到表面均匀沉积单宁酸（TA）钼（Mo）络合包覆层的Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2富锂锰基正极材料,随后经过热处理得到Mo表面均匀掺杂改性的材料。XRD和TEM等手段表征显示,大部分Mo离子掺杂进入电极材料的晶格结构,少量未进入晶格结构的Mo离子则在表面形成尖晶石相Li2Mo O4,能有效提高材料结构稳定性与Li+扩散速率。其中LMNCO-6.5-Mo样品具有最优的电化学性能,其在2-4.6 V,0.1 C下的首次放电比容量为280.0 m Ah g-1,0.5 C循环100圈后容量保持率仍有80.2%,相应的电压衰减仅0.3369 V;在2 C密度下,在循环150圈仍保持72.1%的容量,此外,倍率性能也得到明显的改善。（2）通过化学动力学控制在Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2的正极材料表面均匀地沉积了不同厚度的TA-Al络合包覆层,进一步热处理实现电极材料表面Al3+掺杂和Al2O3包覆综合改性。Al3+掺杂有利于稳定晶格结构并提高Li+传输速率,Al2O3缓解界面副反应的发生进而提升材料的倍率性能与循环稳定性。其中LMNCO-12-Al材料在2-4.6 V,0.1 C条件下的首次放电比容量与库伦效率分别283.8 m Ah g-1与82.9%。在0.5 C循环100圈后容量保持率仍有80.7%,对应的电压衰减仅0.3512 V,即使在2 C大电流密度下循环150圈后仍有70.4%的容量保持率。同时具有良好的倍率性能,在5 C大电流密度下仍有149.0 m Ah g-1的放电比容量。（3）通过液相沉积动力学控制在Li1.2Mn0.54Ni0.13Co0.13O2正极材料表面构筑均匀的Zn O纳米包覆层。适量电化学惰性的Zn O包覆层能在循环过程中缓解电解液腐蚀,过渡金属溶出以及氧释放等界面副反应的发生,且在不影响Li+传输速率的基础上实现材料循环性能与倍率性能的提升。Zn O包覆厚度为3 nm的富锂锰基正极材料表现出最佳的电化学性能。在2.0-4.6 V,0.1 C条件下,首次放电比容量为278.9 m Ah g-1,0.5 C电流密度下循环100次后容量保持率为79.0%,且倍率性能也有提升,即使在5 C大倍率下也有151.9 mAh g-1的放电比容量。
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