碳及碳复合材料用于电化学储能与催化研究

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电化学储能装置,如钾/锂离子电池、甲醇燃料电池、电化学电容器,在交通和移动通讯等诸多领域有广泛的应用。由于碳及碳复合材料具备比表面积大、结构多样、导电性优异、形貌可控和化学稳定性强等诸多优点,在电化学储能及电催化领域的应用成为研究热点之一,并表现出良好的的应用前景,近年来得到了快速的发展。本文工作主要包括以下几部分:1.石墨烯负载PtAg合金纳米粒子催化甲醇氧化反应性能研究在Pt基合金催化剂中,其电催化性能与Pt的d带中心位置密切相关,d带中心位置受电子效应和几何效应的共同影响。在本研究中,通过简单的置换反应,成功制备了石墨烯负载PtAg合金纳米粒子催化剂。由于Ag原子的掺杂,在催化甲醇氧化反应时,石墨烯负载的PtAg合金纳米粒子催化剂应用于催化甲醇氧化反应(MOR)与商业Pt/C催化剂相比,表现出更高的催化活性以及更好的抗一氧化碳中毒性能。基于微观结构表征,我们构建了PtAg-CO吸附的模型,通过密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算,证实电子效应是提高PtAg催化剂对MOR电催化性能的决定性因素。2.碳纤维负载氧化锰纳米颗粒锂电性能研究氧化锰(MnO)材料在锂离子电池中具有良好的应用潜力。其理论容量大、工作电势低、环境危害小。然而,倍率性能差和容量的迅速衰减成为其广泛应用的障碍。在本工作中,通过碳化静电纺丝前驱体纤维,制备了碳纤维负载氧化锰纳米颗粒复合材料,小尺寸的MnO纳米颗粒紧密地锚定在碳纤维上。在锂电池测试中,纳米氧化锰粒子缩短了锂离子扩散路径。碳纤维不仅大大增强了导电性,而且有效地缓冲了MnO颗粒体积变化。使得该材料在锂电中具有良好的倍率性能和稳定的循环充放电性能。3.氮氧共掺杂碳材料制备及电容性能研究将吸附了氯化锌的商业密胺海绵(MF),在800°C下高热解1小时,可以获得海绵碳材料。所制备的氮氧共掺海绵碳(NOCSs)可以直接作为超级电容器的块状电极而不需使用任何添加剂。实验发现ZnCl2活化对提高超电容性能有重要作用。与其它条件下ZnCl2活化处理的NOCS相比,ZnCl2/MF质量比为1:10时,材料具有独特的孔隙结构、丰富的赝电容活性基团和良好的电子/离子转移特性,呈现出最佳的电容性能。在扫描速度为10 mV s-1及电流密度为0.5 A g-1的情况下,最高比电容分别为345和245 F g-1。另外,在5.0 A g-1电流密度下循环10000次其电容保持率仍可达97.0%。当被用作全固态超级电容器(PVA/KOH电解质)电极材料时,它在250 W kg-1的功率密度下提供4.33 Wh kg-1的能量密度,在3 kW kg-1的功率密度下仍可提供3.13 Wh kg-1的能量密度。4.氮氧共掺杂海绵碳制备及钾电性能研究由于K资源丰富,钾离子电池的开发应用备受关注。在此,我们通过硝酸/硫酸混酸处理碳化后的三聚氰胺泡沫(MF)制备了氮/氧共掺杂多孔海绵碳。由于具有独特的三维联通骨架结构,丰富的赝电容活性基团和良好的电子/离子转移特性,将其应用于钾电池时,表现出高的容量、良好的循环稳定性和优异的倍率性能。制备条件优化后,氮/氧共掺杂海绵碳(NOCS)电极在电流密度为50和1000 mA g-1下,具有382和118 mA h g-1的可逆容量。定量分析表明,该材料存在电容性和扩散性两种K+存储机制,其中电容性机制起着更重要的作用。
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